Contribution à l'étude des éléments du groupe du platine en milieu urbain et péri-urbain

Distribution of platinum group elements in urban and peri-urban environment

• Auteur / Autrice : Mehrazin Omrani
• Direction : Véronique Ruban, Liliane Jean-Soro
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie Civil
• Date : Soutenance le 12/12/2018
• Etablissement(s) : Ecole centrale de Nantes
• Ecole(s) doctorale(s) : Sciences de l'ingénierie et des systèmes (Nantes Université)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut français des sciences et technologies des transports, de l’aménagement et des réseaux (France ; 2011-2019)
• Jury : Président / Présidente : Régis Moilleron
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Véronique Ruban, Liliane Jean-Soro, Régis Moilleron, Sophie Ayrault, Sebastien Rauch, Laurent Perret
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Sophie Ayrault, Sebastien Rauch

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microscopie électronique à balayage

Spéciation

Polluants

Convertisseurs catalytiques

Catalyseurs au rhodium

Catalyseurs au palladium

Catalyseurs au platine

Mots clés libres

Éléments du groupe du platine (EGP)

Convertisseurs catalytiques

Contaminants émergents

Mobilité

Spéciation

Microscopie électronique à balayage (MEB)

Platinum group elements (PGEs)

Urban environment

Automotive catalytic converters

Emerging contaminants

Mobilization

Speciation

SEM-EDX observations

Résumé

Le platine (Pt), le palladium (Pd) et le rhodium (Rh), font partie des Eléments du Groupe du Platine (EGP), utilisés dans les catalyseurs automobiles. En raison de leur émission dans l'environnement, ces éléments peuvent aujourd'hui être considérés comme des contaminants émergeants et traceurs de la contamination automobile. Cette étude porte sur la dispersion des EGP depuis leur source (monolithes et émission à l'échappement) jusqu'au champ proche (atmosphère, poussières de chaussées, eaux de ruissellement, sédiment,sol de bord de route). Leur mobilité à partir de monolithes a été étudiée en présence d'eau de ruissellement et de molécules organiques. Leur spéciation a été évaluée dans les poussières de chaussées et les sédiments. Les teneurs en EGP dans les monolithes étudiés montrent le remplacement de Pt par Pd dans les catalyseurs récents. L'abondance relative des EGP dans les échantillons environnementaux est Pd > Pt > Rh. Les expérimentations de mobilisation montrent que la mobilisation des EGP est plus significative au contact des molécules organiques, est dépendante du pH de la solution et augmente avec l'âge du monolithe. Rh est l'élément le plus mobilisable dans les monolithes. La spéciation montre que les EGP sont peu mobiles. Dans la part mobilisable, ils sont majoritairement liés à la fraction dite organique.

Platinum (Pt), palladium (Pd) and rhodium (Rh) (platinum-group elements; PGEs),are used in automotive catalytic converters to remove harmful emissions from exhaust gas. Nevertheless, nowadays, the PGEs are emerging as new environmental emission contaminators due to their increasing use. The goal of this research is to study the distribution of PGEs from the source (i.e. automotive catalytic converters and exhaust gas) to the environmental samples (i.e. atmospheric particles, road dust,storm water, pond sediments, and road-side soil). The mobility of PGEs from the converters in contact with run off water and natural complexing agents were studied. Also, the speciation of PGEs was investigated in road dust and pond sediments. Comparison of PGE contents in different catalysts confirms the replacement of Pt by Pd in more recent converters. Besides, the relative abundance of PGEs in environmental samples shows higher concentration of Pd compared toPt and Rh (i.e. Pd>Pt>Rh). The results of testing PGEs mobilization in catalytic converters demonstrate more significant mobilization by organic molecules as compared to run off water. Our results also show the dependency of PGEs mobilization on pH and on catalyst age. Among the PGEs, Rh was the most mobilized element in catalytic converters. More importantly, the speciation test shows that while PGEs are low mobile elements, in the mobilizable fraction, PGEs are in the organic fraction.