Thèse soutenue

Nouveaux catalyseurs confinés pour la valorisation du CO2
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Auteur / Autrice : Florian Lagarde
Direction : Alexandre MartinezVéronique Dufaud
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences Chimiques
Date : Soutenance le 29/11/2018
Etablissement(s) : Ecole centrale de Marseille
Ecole(s) doctorale(s) : Ecole Doctorale Sciences Chimiques (Marseille)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des sciences moléculaires de Marseille (ISM2) - Laboratoire de Chimie- Catalyse- Polymères et Procédés- R 5265 / C2P2 - Institut des Sciences Moléculaires de Marseille / ISM2
Jury : Examinateurs / Examinatrices : Laurence Feray, Stéphanie Durot
Rapporteurs / Rapporteuses : Alexander Sorokin, Éric Framery

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Les azaphosphatranes sont des entités relativement peu utilisées en catalyse organique. Cependant, ils se sont révélés être de bons catalyseurs pour la réaction de couplage entre des époxydes et le dioxyde de carbone pour former des carbonates cycliques. Les travaux de cette thèse portent sur l'optimisation de la réactivité des azaphosphatranes pour la synthèse de carbonates cycliques. Tout d'abord, une étude du confinement à différentes échelles a été réalisée. Les catalyseurs ont été étudiés en présence de silice mésoporeuse de type SBA-15 qui exacerbent leur activité. L'ajout d'un solvant ou de silice entraîne des modifications de mécanisme. La synthèse d'azaphosphatrane encagé au sein d'hémicryptophane a permis d'étudier l'effet d'un double confinement au sein d'une macromolécule et d'un matériau. Ensuite, les azaphosphatranes ont été fonctionnalisés à différentes positions par des groupements activateurs de l'époxyde ou du dioxyde de carbone. Enfin, différentes approches de synthèse de carbonates cycliques énantioenrichis ont été testées. La chiralité a été introduite par le biais de centres asymétriques sur les bras de l'azaphosphatrane ou par le confinement au sein d'un hémicryptophane chiral. Des silices chirales obtenues soit par empreinte moléculaire de proline ou par greffage covalent d’organosilanes chiraux ont également été testées.