Modélisation atomistique de la fragilisation des gainages combustibles nucléaires par les hydrures : caractérisation de l’ordre chimique interstitiel des hydrures de zirconium à l’aide d’un modèle d’Ising effectif dérivé des liaisons fortes

Atomistic modelling of nuclear cladding embrittlement by hydrides : characterizing interstitial sublattice order of zirconium hydrides using tight-binding ising model

• Auteur / Autrice : Paul Eyméoud
• Direction : Guy Tréglia, Fabienne Ribeiro
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences des Matériaux, Physique, Chimie et Nanosciences
• Date : Soutenance le 17/12/2018
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Interdisciplinaire de Nanoscience de Marseille (CINAM) - Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) (Fontenay-aux-Roses ; 2002-....)
• Jury : Président / Présidente : Philippe Maugis
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Rémy Besson, François Willaime
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Émilie Gaudry, Héléna Zapolsky

Mots clés

Mots clés contrôlés

Monte-Carlo, Méthode de

Radioprotection

Zirconium

Hydrures

Mots clés libres

Hydrures

Zirconium

Liaisons fortes

Tb-Cpa-Gpm

Thermostatistique

Hydrides

Zirconium

Tight-Binding

Tb-Cpa-Gpm

Thermostatistics

Résumé

La thèse s’inscrit dans le contexte de sûreté nucléaire relatif à l'hydruration des gainages combustibles en Zircaloy, en modélisant, à l’échelle atomique, les phénomènes d’ordre chimique hydrogène - lacune atomique, sur le sous-réseau interstitiel tétraédrique des hydrures de zirconium CFC. Une telle démarche s’est déclinée en deux étapes : en premier lieu, le développement d’un modèle énergétique atomistique à la fois précis et peu coûteux numériquement, puis l’implémentation d’approches thermostatistiques de type Monte-Carlo à l’aide de ce modèle. En prenant pour point de départ un Hamiltonien de Liaisons Fortes (TB), la construction du modèle énergétique a reposé sur la dérivation d’interactions multiatomiques entre atomes d’hydrogène, à l’aide de la méthode des perturbations généralisée (GPM) basée sur une représentation de l’état de désordre interstitiel dans l’Approximation du Potentiel Cohérent (CPA). La démarche a permis de réduire l'énergie d'ordre à un modèle d'Ising effectif dérivé des liaisons fortes (TBIM), basé sur les interactions de paires effectives entre atomes d’hydrogène. Le TBIM a ensuite été validé, en comparant les énergies de structures ordonnées d’une part reconstruites en TBIM, et d’autre part obtenues par des calculs directs d’énergie totale effectués soit en Liaisons Fortes, soit par des méthodes ab initio (DFT). L'implémentation d'une approche Monte-Carlo canonique par le TBIM a permis de caractériser les différentes transitions ordre-désordre, et d'établir un diagramme de phase de l’ordre chimique hydrogène - lacune atomique, sur le sous-réseau interstitiel tétraédrique des hydrures de zirconium CFC.

The thesis addresses the nuclear safety issue of Zircaloy fuel cladding hydruration, by modelling, at atomistic scale, chemical ordering processes between hydrogen and atomic vacancies on tetrahedral interstitial sublattice of CFC zirconium hydrides. This has been achieved into two steps : first the development of an atomistic energetic model sufficiently precise and not too much CPU time consuming, and secondly its implementation in Monte-Carlo thermostatistical simulations. Starting from a Tight-Binding (TB) Hamiltonian, the energetic model has been derived from the calculation of multiatomic interactions between hydrogen atoms, using the Generalized Perturbation Method (GPM) applied to an interstitial disorder described within the Coherent Potential Approximation (CPA). The path allows us to reduce the ordering energy to a Tight-Binding Ising Model (TBIM), based on effective pairwise interactions between hydrogen atoms. The TBIM has been validated by comparing ordering energies of ordered structures either reconstructed using TBIM, or directly obtained from total energy calculations perfor- med both within TB and ab initio (DFT) methods.By implementing a canonical Monte-Carlo with TBIM, we obtain different order-disorder phase transitions, and a phase diagram of H-vacancy chemical ordering, on the tetrahedral interstitial sublattice of CFC zirconium hydrides.