Thèse soutenue

Conception d'une nouvelle génération de cellules électrochimiques pour l'étude des enzymes qui réduisent le CO2
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Auteur / Autrice : Mariam Fadel
Direction : Jérôme VicenteVincent FourmondJean-Vincent Daurelle
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences de l'ingénieur. Mécanique et physique des fluides
Date : Soutenance le 13/11/2018
Etablissement(s) : Aix-Marseille
Ecole(s) doctorale(s) : Ecole Doctorale Sciences pour l'Ingénieur : Mécanique, Physique, Micro et Nanoélectronique (Marseille)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut universitaire des systèmes thermiques industriels (IUSTI) (Marseille)
Jury : Président / Présidente : Lounès Tadrist
Examinateurs / Examinatrices : Vincent Fourmond, Jean-Vincent Daurelle, Nathalie Seiler-Marie, Chrystelle Lebouin
Rapporteurs / Rapporteuses : Nicolas Mano, Gérard Louis Vignoles

Résumé

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Le monoxyde de carbone déshydrogénase (CODH) catalyse la réduction réversible du dioxyde de carbone par son site actif. En utilisant une méthode électrochimique appelée voltammétrie de film protéique, nous étudions le mécanisme enzymatique de CODH en immobilisant l'enzyme à une surface d'électrode de graphite où le transfert direct d'électrons est possible. Traditionnellement, pour empêcher la déplétion du substrat à l'électrode, les électrochimistes utilisent des électrodes tournantes (RDE). Cependant, comme la CODH est très active, même la RDE ne peut pas empêcher l'épuisement, ce qui masque les caractéristiques cinétiques importantes de l’enzyme. Nous ne pouvons pas résoudre le problème avec RDE, puisque nous l’utilisons déjà à la vitesse maximum. Par conséquent, nous devons concevoir une nouvelle cellule électrochimique. Pour cela, nous avons utilisé des simulations de dynamique des fluides computationnelles pour explorer diverses géométries afin d'en trouver une appropriée. Nous avons commencé par valider notre méthode numérique avec la solution théorique bien définie de la cellule réelle de RDE. Après la bonne validation, nous avons déterminé les vitesses de transport de masse au sein de plusieurs géométries et à basé sur l'optimisation des paramètres géométriques, nous avons atteint notre conception appropriée. Ce nouveau prototype a une électrode graphite uniformément accessible avec un taux de transport trois fois plus rapide que le RDE à des vitesses de solution acceptables. Nous avons construit, mis en place avec succès le système pour caractériser ses performances de transport, et trouvé un excellent accord entre les résultats numériques et expérimentaux