Changement de spéciation des éléments traces métalliques lors de la remise en suspension de sédiments de barrages

Remobilization of trace elements during sediment resuspension in dam reservoirs

• Auteur / Autrice : Lucie Monnin
• Direction : Olivier Radakovitch, Philippe Ciffroy
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géosciences de l'environnement
• Date : Soutenance le 29/06/2018
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Sciences de l'Environnement (Aix-en-Provence ; 1996-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : CEREGE Centre Européen de Recherche et d’Enseignement des Géosciences de l’Environnement (Aix-en-Provence ; 1995-....)
• Jury : Président / Présidente : Isabelle Basile-Doelsch
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Brice Mourier
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Gabriel Billon, Marc Benedetti

Mots clés

Mots clés contrôlés

Centrales maréthermiques

Eau -- Pollution par les métaux lourds

Sédiments en suspension

Barrages

Géochimie de l'environnement

Mots clés libres

Éléments traces métalliques

Resuspension

Sédiments

Retenue de barrage

Spéciation

Trace metals

Resuspension

Sediments

Dam reservoir

Speciation

Résumé

La resuspension de sédiments contaminés peut entraîner le relargage d'éléments traces métalliques (ETM) dans la phase dissoute. Pour anticiper le risque de remobilisation des ETM lors de la vidange des retenues de barrages et créer un modèle géochimique permettant de prédire ce risque, des expériences de resuspension de sédiments provenant de trois retenues ont été réalisées pendant une semaine dans un réacteur. Le pH et le potentiel redox ont été suivis en continu et des échantillons ont été prélevés afin de mesurer l'évolution des ETM dissous. Trois grandes tendances d'évolution des ETM ont été mises en évidence et ne sont pas modifiées par les variations des masses de sédiment en suspension (entre 2 et 9 g/L): 1) Cr, Cd et Zn ne sont pas relargués. 2) Mn, Fe Co, Pb, ainsi que As pour deux retenues, augmentent puis diminuent au cours du temps. Ces éléments sont contrôlés par les oxyhydroxydes de Fe et de Mn et l'évolution du potentiel redox dans la solution. 3) Mo, Al, ou As pour une retenue, continuent d'augmenter à la fin des expériences, révélant des processus de relargage plus lents et une stabilisation dans la phase dissoute. Dans les trois retenues, As est l'élément le plus fortement et durablement relargué. Ces données expérimentales ont été utilisées pour calibrer un nouveau modèle géochimique développé par EDF sur ECOLEGO, intégrant la cinétique des réactions d'échange des ETM entre la phase dissoute et trois types de phases solides: les oxydes, les particules organiques et les carbonates. La calibration des paramètres cinétiques permet de bien reproduire les évolutions temporelles des concentrations qui augmentent (relargage) puis diminuent (piégeage).

The resuspension of the contaminated sediments may promote the remobilization of trace metals to the dissolved phase, threatening the water quality. The dam reservoirs sometimes need to be fully drawn down and being able to anticipate the release of the contaminants is essential to improve the management of reservoirs and assess the risk of water quality degradation. Surface sediments were collected in three contaminated dam reservoirs and aliquots of wet sediments were resuspended for a week in a reactor. The pH and the redox potential were continuously measured, dissolved samples were collected and the evolution of dissolved trace elements concentrations were measured. Depending on the elements, different temporal trends can be highlighted during the resuspension experiments. These evolutions were reproducible, regardless of the mass of sediment used from 2 to 9 g/L. 1) Cd, Cr and Zn were not released; 2) Mn, Fe, Co, Pb and As for two reservoirs, increased and then decreased during the experiments and were regulated by the Fe- and Mn-oxyhydroxides and the redox potential; 3) Al, Mo, or As for one reservoir, were still increasing at the end of the experiments, showing slower release processes and the stabilization of these elements under dissolved forms. For theses three reservoirs, As showed the greatest and the most prolonged release during resuspension. The experimental trends of dissolved metals were used in the firts calibration steps of a new chemical speciation model developped by EDF, which takes several kinetic rates into account for the exchange reactions of dissolved metal between water and three types of solid phases.