Developpement de transistors organiques à grille électrolytique pour la caractérisation in-situ de processus de fonctionnalisation de surface : application au suivi d'une cinétique enzymatique

Development of electrolyte-gated organic field-effect transistors for in-situ characterisation of surface functionalisation processes : application to the monitoring of enzymatic kinetics

• Auteur / Autrice : Alexandra Tibaldi
• Direction : Vincent Noël
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie. Chimie physique et Chimie analytique
• Date : Soutenance le 13/10/2017
• Etablissement(s) : Sorbonne Paris Cité
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Chimie physique et chimie analytique de Paris Centre (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Interfaces, Traitements, Organisation et Dynamique des Systèmes (Paris ; 2001-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement de préparation : Université Paris Diderot - Paris 7 (1970-2019)
• Jury : Président / Présidente : Pascal Mailley
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Vincent Noël, Souhir Boujday, Lionel Hirsch, Marion Woytasik, François Mavré
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Souhir Boujday, Lionel Hirsch

Mots clés

Mots clés contrôlés

Thiocholine

Techniques de biocapteur

Acétylcholinestérase

Cinétique enzymatique

Monocouches moléculaires autoassemblées

Biocapteurs

Couche double électrique

Transistors organiques à effet de champ

Mots clés libres

EGOFET

EGOFETs

Résumé

Ce travail de thèse porte sur la réalisation et l’étude de transistors organiques à grille électrolytique (EGOFET) à des fins analytiques. Ces transistors à effet de champ ont comme particularité de fonctionner en présence d’un électrolyte et de travailler à de très faibles voltages. L’architecture des EGOFETs a été adaptée pour que leurs caractéristiques électriques soient dans une large mesure contrôlées par la structure et la composition de l’interface grille/électrolyte. Cette propriété fonctionnelle a été mise à profit pour la transduction d’évènements physico-chimiques localisés à la surface de la grille du transistor.Sur la base des variations de signal électrique des EGOFETs, la cinétique de chimisorption d’alkylthiols sur une grille en Au a pu être caractérisée. Cet exemple souligne la potentialité des EGOFETs pour l’étude in-situ et en temps réel de nombreux phénomènes de fonctionnalisation de surface. Cette propriété a été appliquée au suivi de la production in-situ d’un alkylthiol, la thiocholine, par une enzyme, l’acétylcholinestérase (AChE). En présence de son substrat, l’AChE génère de la thiocholine. L’ajout d’enzyme dans un dispositi fEGOFET contenant du substrat dans l’électrolyte provoque une variation du courant de drain corrélée à la quantité d’enzyme présente. Le dispositif a permis de doser l’AChE sur la gamme de 1,4.10−3 à 0,3 unité active, avec une limite de détection de 1,4.10−3 unité active. Cette méthodologie analytique propose une alternative aux dispositifs de lecture actuels des dosages immuno-enzymatiques.

This work deals with the realisation and study of Electrolyte-Gated Organic FieldEffect Transistors (EGOFETs). These field-effect transistors have the peculiarity of operating in the presence of an electrolyte and at very low voltages. The EGOFETs architecture has been adapted so that its electrical characteristics are mostly controlled by the structure and composition of the gate/electrolyte interface. This property has been used for the transduction of physico-chemical events located on the surface of the transistor gate. Based on the electrical signal variation of the EGOFETs, the kinetics of alkylthiols self-assembly on Au gate can be characterised. This example hightlights the potentiality of EGOFETs for in-situ and real-time study of various surface functionalisation phenomena. This property has been applied to the monitoring of in-situ production of an alkylthiol, the thiocholine, by an enzyme, the acetylcholinesterase (AChE). In the presence of its substrate, AChE generates thiocholine. The addition of enzyme to an EGOFET device containing its substrate in the electrolyte causes a variation in the drain current correlated to the amount of enzyme present. The device allowed the determination of AChE over the pM range, with a limit of detection of 2 pM. This analytical capability offers an alternative to the current reading devices of enzyme immunoassays