Etude par dynamique moléculaire ab initio des propriétés magnétiques, électroniques et structurales des matériaux lamellaires hybrides organiques-inorganiques

• Auteur / Autrice : Ziyad Chaker
• Direction : Carlo Massobrio
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 22/09/2017
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg)
• Jury : Président / Présidente : Vincent Robert
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Vanessa Prévot, Guido Ori
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Carla Molteni, Florent Boucher

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dynamique moléculaire

Théorie de la fonctionnelle de densité

Propriétés physico-chimiques

Matériaux hybrides

Mots clés libres

Théorie de la fonctionelle de la densité

Dynamique moléculaire

Matériaux hybrides lamellaires

Density functional theory, molecular dynamics

Hybrid layered materials

Molecular engineering

Résumé

Les matériaux hybrides organiques-inorganiques forment une classe de systèmes dans lesquels plusieurs types de molécules organiques peuvent être insérées au sein d'une structure dite d’accueil, souvent de nature inorganique. C'est dans ce contexte que s'inscrit notre étude théorique de ces matériaux, utilisant les méthodes de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), jointes aux techniques de dynamique moléculaire (MD) dans l'approche dite de dynamique moléculaire ab initio. Nous avons développé un protocole permettant d'étudier l'évolution des propriétés de matériaux hybrides spécifiques sous l'effet de stimuli extérieurs comme la pression ou la température. Nous effectuons une étude théorique d’un matériau de référence dans la chimie des matériaux hybrides lamellaires: l'hydroxyde acétate de cuivre Cu2 (OH)3 (CH3 COO). Nous avons obtenu une transition d’un état antiferromagnétique à un état ferromagnétique sous l’effet d’une pression proche de 2 GPa, en bon accord avec la valeur expérimentale (1,2 GPa). Ensuite, nous appliquons ces méthodes à l’étude de nouveaux matériaux hybrides lamellaires simples contenant des molécules de fluorènes mono- et di- phosphoniques.

Ab-initio molecular dynamics (AIMD) refers to a set of state-of-the-art computational methods combining molecular dynamics with density functional theory. It is the basis of what could be called a «Virtual laboratory approach». In this work, we use the Car-Parrinello Molecular Dynamics (CPMD) scheme for investigating the properties of Copper Hydroxide Acetate system, a typical organic-inorganic hybrid material. We determine the corresponding atomic structure as well as several of its chemical and magnetic properties. Recent experimental achievements provide accurate XRD measurements enabling the study of magneto-structural properties of Cu2 (OH)3 (CH3 COO). compound. The pressure-induced magnetic transition, observed experimentally (at 1,2 GPa) in this material has been successfully reproduced (close to 2 GPa), thereby, highlighting the role of structural optimizations in theoretical treatments of such materials. Our aim is to elucidate the complex interplay between structural properties, interfacial inte r facial chemistry and magnetic behaviors of various nanoscale structured materials both at the local (atomic) and bulk (crystal) levels. We focus on copper hydroxide-based hybrid materials spanning through different organic components (such as fluorene mono- or di-phosphonic molecules) considered prototypical and very promising in the field of hybrid multifunctional materials.