Développement de nouveaux polyesters par catalyse organométallique et enzymatique
Auteur / Autrice : | Thibaud Debuissy |
Direction : | Luc Averous |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie des polymères |
Date : | Soutenance le 10/05/2017 |
Etablissement(s) : | Strasbourg |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....) |
Jury : | Président / Présidente : Christelle Delaite |
Rapporteurs / Rapporteuses : Henri Cramail, Etienne Fleury |
Résumé
Dans un contexte du développement durable, de nouvelles architectures macromoléculaires biosourcées ont été synthétisées à partir de synthons (diacides et diols) pouvant être obtenus par voies fermentaires à partir de sources carbonées issues de la biomasse. Dans un premier temps, différents copolyesters aliphatiques ont été synthétisés en masse, à l’aide d’un catalyseur organométallique à base de titane, à partir de diacides (acides succinique et adipique) et de diols (1,3-propanediol, 1,4-butanediol et 2,3-butanediol) courts. Dans un deuxième temps, des architectures macromoléculaires similaires ont été obtenues par catalyse enzymatique en solution à l’aide de la lipase B de Candida antarctica. L’influence de la longueur et de la structure des monomères sur leur réactivité en présence de la lipase a été particulièrement étudiée. Dans un troisième et dernier temps, des architectures macromoléculaires à base d’oligomères hydroxytéléchéliques d’un polyester bactérien : le poly((R)-3-hydroxybutyrate) (PHB)tels que des poly(ester-éther-uréthane)s et des copolyesters ont été obtenues soit par couplage de chaîne à l’aide d’un diisocyanate, ou par transestérification organométallique et enzymatique. Ces études ont permis d’analyser en détail l’effet de l’addition des synthons biosourcés dans les architectures macromoléculaires et notamment sur la structure cristalline, la stabilité thermique et les propriétés thermiques et optiques de ces polymères. De plus, le grand potentiel de la catalyse enzymatique pour la synthèse de polyesters et celui de l’utilisation d’oligomères de PHB pour l’élaboration de nouveaux matériaux performants ont pu être largement démontrés.