Vers une répartition améliorée des sources de méthane anthropique

Towards improved source apportionment of anthropogenic methane sources

• Auteur / Autrice : Sabina Assan
• Direction : Philippe Ciais, Valérie Gros, Félix Vogel
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie atmosphérique
• Date : Soutenance le 18/12/2017
• Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de l'environnement d'Île-de-France (Paris ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire des sciences du climat et de l'environnement (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 1998-....) - Laboratoire des Sciences du Climat et de l'Environnement [Gif-sur-Yvette]
• Partenaire(s) de recherche : établissement de préparation de la thèse : Université de Versailles-Saint-Quentin-en-Yvelines (1991-....)
• Jury : Président / Présidente : Philippe Bousquet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Nadine Locoge
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Martina Schmidt, Thomas Rockmann

Mots clés

Mots clés contrôlés

Composés organiques volatils

Chimie de l'atmosphère

Méthane atmosphérique

Gaz à effet de serre

Méthane

Mots clés libres

Méthane

Émissions

Isotopes

Cov

Methane

Emissions

Isotopes

Voc

Résumé

Le méthane a la deuxième plus grande contribution à au forçage radiatif global des gaz à effet de serre anthropiques. Après une période de stabilité, son taux de croissance atmosphérique a augmenté rapidement depuis 2007. Les émissions anthropiques de méthane ont un potentiel important d'atténuation ce qui encourage les efforts visant à réduire ses émissions conformément à l'accord de Paris. Toutefois, beaucoup d’incertitudes demeurent concernant la contribution de différentes sources de méthane, les processus et les estimations des émissions, même à une échelle locale ; ce qui entrave la mise en œuvre efficace des stratégies d'atténuation du méthane. Jusqu’à maintenant, de nombreuses études ont été réalisées pour mesurer les flux globaux de méthane, la répartition et la caractérisation des sources de méthane par région mais les processus doivent encore être mieux déterminés.Cette thèse présente et applique des méthodes pour caractériser les différentes sources de CH4 présentes dans les mesures de l'air ambiant des sites industriels et développe des outils ciblés pour répondre à cette question. Le premier chapitre traite des améliorations apportées à un instrument CRDS fréquemment déployé pour les mesures de CH4 et de δ13CH4. Nous proposons un schéma d'étalonnage pour corriger les interférences C2H6 sur δ13CH4 et permettre des mesures fiables de C2H6. Les résultats de ces travaux sont ensuite utilisés pour explorer la valeur ajoutée sur les données de la mise en œuvre de cette méthode sur une station de compresseur de gaz naturel, où une forte corrélation de C2H6 et de CH4 est normalement attendue. Le deuxième chapitre poursuit la caractérisation des sources de CH4 sur le même site mais porte plus sur l'application et la comparaison des différentes méthodes de répartition des sources. Les contributions des sources de CH4 et composés organiques volatils (COV) sont explorées selon la méthode de l'analyse isotopique, de l'analyse des séries temporelles multi-espèces à l’aide de modèles source-récepteur (PCA et PMF), des données météorologiques et des échantillons directs de gaz naturel. Le troisième chapitre présente une utilisation des méthodes de répartition des sources de CH4 sur les mesures ambiantes des sources de CH4 biogénique dans la région Ile de France et aide ainsi à compléter l'étude des sources anthropiques de CH4 les plus pertinentes.Cette thèse identifie et documente les signatures en δ13CH4 de différentes sources de CH4 sur des environnements contrastés à proximité de fermes d’élevage intensif, de stations d’épuration des eaux usées, de décharges d’enfouissement des déchets ou encore de sites de compression du gaz naturel, et étudie leur variabilité spatiale et temporelle pour faciliter la contrainte des émissions. Les résultats obtenus suggèrent que l’identification de différentes sources biogéniques et thermogéniques avec le δ13CH4 est robuste et adaptable à une grande diversité d’environnements. L'utilisation d'une combinaison d'outils est idéale pour étudier la variabilité à court terme et long terme. Cette thèse présente différentes utilisations de ces nouveaux outils pour diriger les investigations des émissions anthropiques de méthane et sont la base pour de futurs travaux dans ce domaine.

Methane has the second largest contribution to global radiative forcing impact of anthropogenic greenhouse gasses. Since 2007 its atmospheric growth rate, after a period of stability, has again been rising rapidly. Anthropogenic methane emissions hold a large mitigation potential, promoting efforts to curb emissions in accordance with the Paris Agreement. However, the considerable uncertainties regarding methane contributors, drivers and emission estimates even at local scales, hinder the effective implementation of methane mitigation strategies. While many approaches have been established to measure total methane fluxes, the partitioning and characterisation of methane sources by region and processes still need to be better constrained.This thesis presents practical methods for characterising different CH4 sources in ambient air measurements at industrial sites, as well as developing more targeted tools. The first chapter focuses on improvements to a CRDS instrument that is commonly deployed for CH4 and δ13CH4 field measurements. We propose a calibration scheme to correct for C2H6 interference on δ13CH4, and enable robust C2H6 measurements. The results of this work are then used to explore the added value gained when implemented on data from a natural gas compressor station, a site where high correlation of C2H6 and CH4 is expected. The second chapter continues the investigation of CH4 sources at the same site; with focus shifted towards the application and comparison of different source apportionment methods from time series analysis based on measurements of multiple species, some co-emitted with CH4. Here the CH4 and Volatile Organic Compounds (VOC) source contributions are explored through the use of isotopic analysis, receptor model analysis (PCA and PMF), metrological data and direct samples of natural gas. The third chapter applies a selection of the developed CH4 source apportionment methods to ambient measurements at biogenic CH4 sites in the Ile de France region and helps complete the survey of the most relevant anthropogenic CH4 sources.This thesis identifies and reports local δ13CH4 source signatures for livestock, wastewater, landfill and natural gas and studies their spatial and temporal variability to aid the constraint of emission inventories. Our findings suggest that source apportionment from δ13CH4 is robust, and adaptable to the majority of sites. Using a combination of tools is ideal for more specific source determination and for an understanding of long and short term variability. The work presented in this thesis offers example applications of these new tools to directed investigations of anthropogenic methane emissions and lays the foundation for future work in this field.