Étude de la réduction catalytique sélective (SCR) des NOx par un mélange éthanol-ammoniac
Auteur / Autrice : | Mathias Barreau |
Direction : | Xavier Courtois, Fabien Can |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie organique, minérale, industrielle |
Date : | Soutenance le 24/10/2017 |
Etablissement(s) : | Poitiers |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Sciences pour l'environnement Gay Lussac (La Rochelle ; 2009-2018) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers (2012-....) - Institut de Chimie des Milieux et Matériaux de Poitiers / IC2MP |
faculte : Université de Poitiers. UFR des sciences fondamentales et appliquées | |
Jury : | Président / Présidente : Florence Epron |
Examinateurs / Examinatrices : Xavier Courtois, Fabien Can, María Elena Gálvez Parruca | |
Rapporteur / Rapporteuse : Marco Daturi, Philippe Vernoux |
Résumé
La Réduction Catalytique Sélective des NOx par NH3 est un procédé efficace de dépollution des gaz. Cependant, pour une application sur véhicules Diesel, l'activité à basse température (175-250°C, phase de démarrage du véhicule) reste limitée. De plus, les catalyseurs de NH3-SCR sont sensibles au rapport NO2/NOx, avec un optimum pour NO2/NOx = 0,5. Or, à basse température, la proportion de NO2 est faible car le catalyseur d’oxydation (DOC) placé en amont est également peu actif. L'éthanol (EtOH) est un autre réducteur possible, principalement avec des catalyseurs Ag/Al2O3. Ce système présente également d'une activité limitée à basse température, bien que l'oxydation de EtOH s'accompagne de la formation de NO2. Dans ces travaux, l'association de EtOH et NH3 pour la SCR de NO sur catalyseur Ag/Al2O3 a été étudié. Un effet de synergie a été obtenu, avec un gain important d'activité à basse température. Ce gain ne provient pas directement d'une réaction entre NH3 et EtOH ou ses sous-produits d'oxydation (CH3CHO, CO…), ni uniquement grâce à la réaction entre NO2 (formé par réaction de NO avec EtOH) et NH3. La caractérisation des espèces adsorbées par IRTF et des tests de (H2+NH3)-SCR ont permis de conclure que les espèces H*, provenant de la déshydrogénation de l'éthanol, réagissent avec les NOx pour conduire à des espèces HNOx très réactives avec NH3.Finalement, la mise en œuvre d'un double-lit (2%Ag/Al2O3 + catalyseur de NH3-SCR), afin d'utiliser NH3, NO et NO2 restants, a permis d'obtenir une conversion NOx comprise entre 46 et 95% entre 175 et 250°C. Ce système permet donc une conversion des NOx élevée à basse température en s'affranchissant du NO2 procuré par le DOC.