Forte anharmonicité dans les spectres de phonon de PbTe et SnTe évaluée par l'approximation harmonique stochastique et auto-cohérente
Auteur / Autrice : | Guilherme Almeida Silva Ribeiro |
Direction : | Matteo Calandra |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Physique |
Date : | Soutenance le 05/12/2017 |
Etablissement(s) : | Paris 6 |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (Paris ; 1997-....) |
Jury : | Président / Présidente : Massimiliano Marangolo |
Examinateurs / Examinatrices : Matthieu Verstraete, Lorenzo Paulatto | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Sylvie Hebert, Natalio Mingo |
Mots clés
Résumé
A température ambiante, le PbTe et le SnTe sont des thermoélectriques efficaces avec une structure cubique. À basse température, le SnTe subit une transition ferroélectrique avec une température critique qui varie fortement en fonction de la concentration en trou, tandis que le PbTe commence seulement à exhiber des effets de ferroélectricité. En utilisant l’approximation harmonique stochastique et auto-cohérente, dans cette thèse nous étudions les spectres des phonons anharmoniques et la transition ferroélectrique dans les deux systèmes. On trouve que les spectres vibrationnels dépendent fortement de l’approximation utilisée pour la fonctionnelle d’échange et corrélation dans la théorie de la fonctionnelle de densité. Si les corrections de gradient de la densité et le volume théorique sont employés, alors le calcul de l’énergie libre conduit à des spectres de phonons en bon accord avec les données expérimentales pour les deux systèmes. Dans le cas du PbTe, nous reproduisons les satellites des phonons optiques-transverses détectés dans les expériences de diffusion inélastiques des neutrons ainsi que le croisement entre les modes optiques- transverses et les modes acoustiques-longitudinaux au long de la direction gamma-x. Dans le cas de SnTe, nous décrivons la transition ferroélectrique à partir de la structure fm3m à haute température vers la structure r3m à basse température.