Migration de l'uranium, en condition d'altération météorique, dans les verses à stériles granitiques

Uranium migration, under weathering, in granitic waste rock piles

• Auteur / Autrice : Aisha Kanzari
• Direction : Laurence Galoisy, Martine Gérard
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géosciences, Ressources Naturelles et Environnement
• Date : Soutenance le 14/09/2017
• Etablissement(s) : Paris 6
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Géosciences, ressources naturelles et environnement (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (Paris ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Benoît Villemant
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Michaël Descostes
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Catherine Beaucaire, Luca Trombino

Mots clés

Mots clés contrôlés

Uranium -- Mines (sites d'extraction) -- France

Déchets radioactifs

Mots clés libres

Granite

Altération

Uranium

Phosphate

Oxyhydroxydes de fer

Stériles miniers

Granite weathering

Uranium phosphate iron oxyhydroxyde

Waste rocks

Résumé

En l’espace de cinquante ans l’exploitation minière d’uranium en France a généré 163 millions de tonnes de stériles miniers à l’échelle du territoire. Ces stériles, stockés sous forme de verses sont sujets à une altération météorique accrue par rapport à un massif granitique naturel. Dans le cadre du plan de gestion des matériaux et déchets radioactifs (PNGMDR) les stériles miniers sont l’objet d’une attention particulière visant à caractériser leur impact environnemental. Cette étude précise la géostructure des verses à stériles avec le développement d’un modèle structural typique pour aboutir à une caractérisation géochimique et minéralogique de ces stériles et permettre d’évaluer la stabilité de l’uranium. De cette étude, il apparaît très clairement que l’uranium est principalement associé aux phosphates, dans des phases héritées telles que les monazites ou sous formes d’uranyle-phosphates secondaires. Lorsque l’U est associé à des oxyhydroxydes de fer amorphes, le phosphore est également présent. Cette étude illustre le rôle majeur que peuvent jouer les oxyhydroxydes de fer et le phosphore dans le piégeage de l’uranium. Ces phases constituent un piège efficace et relativement stable, permettant de limiter les concentrations en uranium en solution à condition que les conditions environnementales restent stables. Quand bien même des changements d’équilibre auraient lieu, la présence de smectite dans les échantillons de la verse à stériles présente une barrière supplémentaire à la diffusion de l’uranium dans l’environnement.

In a time span of 50 years uranium mining in France generated 163 Mt of waste rocks. These form waste rocks piles which are subjected to enhanced weathering compared to natural granitic outcrops. Therefore, as part of the French radioactive waste and material management plan (PNGMDR), waste rocks are studied in order to assess their potential environmental impact. This study specifically focuses on the internal structure of waste rock piles complemented by geochemistry and mineralogical data, in order to develop a model that assesses the waste rock pile’s weathering state and uranium’s stability. Results show uranium (U) is mainly associated to phosphates, either in primary accessory minerals, such as monazites, or crystallized in secondary uranyl-phosphates. When U is associated to amorphous iron oxyhydroxides, phosphorous is also associated. The importance of iron oxyhydroxides and phosphorous in uranium trapping is clearly demonstrated. Both iron oxyhydroxides as well as uranyl-phosphates form efficient and stable U traps, limiting U dissolution as long as pH, redox and temperature parameters remain stable. In case of variable conditions, smectite identified in the waste rock pile might also play a role in preventing further uranium diffusion.