Structure et dynamique des aluminosilicates vitreux et fondus

Structure and dynamics of aluminosilicate glasses and melts

• Auteur / Autrice : Alexey Novikov
• Direction : Pierre Florian, Daniel R. Neuville
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Science des matériaux
• Date : Soutenance le 11/10/2017
• Etablissement(s) : Orléans
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Conditions extrêmes et matériaux : haute température et irradiation (Orléans ; 2008-...)
• Jury : Président / Présidente : Dominique Massiot
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Pierre Florian, Daniel R. Neuville, Dominique Massiot, Christiane Alba-Simionesco, Bernard Hehlen, Florian Kargl, Anita Zeidler
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Christiane Alba-Simionesco, Bernard Hehlen

Mots clés

Mots clés contrôlés

Transition vitreuse

Viscosité

Densité

Verre de silice

Zinc -- Composés

Strontium -- Composés

Aluminosilicate de baryum

Mots clés libres

Aluminosilicates vitreux et fondus

Sr

Ba

Zn

Structure

Propriétés macroscopiques

Dynamique

RMN

Diffraction de neutrons

Raman

Viscosité

Densité

Aluminosilicates, glasses, melts

Sr

Ba

Zn

Structure

Macroscopic properties

Dynamics

NMR

Neutron diffraction

Raman

Viscosity

Density

Résumé

Trois systèmes ternaires (SAS, BAS et ZAS) ont été étudiés dans le cadre de la thèse. Les principaux objectifs étaient l’élaboration et la caractérisation de verres aluminosilicatés de Sr, Ba et Zn peu étudiés auparavant. Une étude systématique a été réalisée sur des aluminosilicates vitreux et dans certains cas sur des aluminosilicates fondus avec différents rapports MO/Al₂O₃ (M = Sr, Ba, Zn) et SiO₂/Al₂O₃. Les compositions étudiées couvrent une partie significative des diagrammes ternaires (des silicates aux verres peralumineux, des compositions pauvres en silice à celles riches en silice). Cela a permis d'accroître nos connaissances sur les domaines de vitrification de ces systèmes. Afin d’obtenir des informations sur la structure et les propriétés macroscopiques des verres SAS, BAS et ZAS, une approche multi-technique a été mise en place. Une telle approche permet d’avoir une vue d’ensemble sur les systèmes étudiés et de trouver des origines nano- à microscopiques aux propriétés macroscopiques. La spectroscopie de résonance magnétique nucléaire, la diffractométrie de neutrons et la spectroscopie Raman ont été utilisées au cours de la thèse afin de sonder l'échelle à courte et à moyenne distance. Les propriétés macroscopiques mesurées ont été : la densité, la viscosité et la température de transition vitreuse. Les données issues de cette thèse permettent une meilleure compréhension des changements de structures et des propriétés macroscopiques des verres aluminosilicatés produits par les variations de MO/Al₂O₃ ou SiO₂/Al₂O₃, ou par la nature des cations non-formateurs de réseau.

Three ternary systems (SAS, BAS and ZAS) have been investigated within the framework of the PhD thesis. The main goals were the elaboration and characterization of previously poorly studied Sr, Ba and Zn aluminosilicate glasses. A systematic study has been carried out on glasses and in some cases on melts with various MO/Al₂O₃ (M = Sr, Ba, Zn) and SiO₂/Al₂O₃ ratios. The compositions studied cover a significant part of the ternary diagrams (from silicates to peraluminous glasses, from silica-poor to silica-rich compositions). This allowed expanding our knowledge of the vitrification domains in these systems. In order to obtain information on the structure and macroscopic properties of SAS, BAS and ZAS glasses, a multi-technique approach has been implemented. Such approach allows having a broad view on the systems and finding nano- to microscopic origins of macroscopic properties. The techniques used during the thesis probe short- (NMR, ND) to medium-range (Raman) scale and among the properties studied were density, viscosity and glass transition temperature. The data resulting from this thesis provides a better understanding of the changes in the structure and macroscopic properties of the aluminosilicate glasses produced by variations in MO/Al₂O₃ or SiO₂/Al₂O₃, or by the nature of non-network forming cation.