Spéciation du tritium et du carbone 14 liés aux molécules organiques dans les effluents radioactifs liquides des Centres Nucléaires de Production d'Électricité

Speciation of Tritium and carbon 14 with organic molecules in nuclear plant discharges

• Auteur / Autrice : Christophe Merignac
• Direction : Gilles Montavon, Catherine Landesman
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie théorique, physique, analytique
• Date : Soutenance le 22/09/2017
• Etablissement(s) : Nantes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Matériaux, Matières, Molécules en Pays de la Loire (3MPL) (Le Mans ; 2008-2021)
• Partenaire(s) de recherche : COMUE : Université Bretagne Loire (2016-2019)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Physique Subatomique et des Technologies Associées (Nantes)
• Jury : Président / Présidente : Thierry Lebeau
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Audrey Bacchetta
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Gérard Cote, Ali Ouadi

Mots clés

Mots clés contrôlés

Centrales nucléaires

Spéciation (chimie)

Tritium

Mots clés libres

Carbone 14

Résumé

Le tritium et le carbone 14 sont les principaux contributeurs de l’activité dans les effluents liquides de CNPE (centrale nucléaire de production d’électricité). Ces derniers sont produits principalement dans le circuit primaire par activation neutronique. L’impact dosimétrique dépend des formes sous lesquelles se trouvent le tritium et le carbone 14. L’étude bibliographique a permis d’identifier les molécules organiques susceptibles d’être présentes au sein des effluents liquides. Elles proviennent du conditionnement des différents circuits et de leurs produits de dégradation. Ces molécules transitant par les effluents liquides, elles sont donc susceptibles d’être radiomarquées du fait de la présence avérée de tritium et carbone 14. L’objectif de la thèse est d’identifier les différentes formes organiques présentes et leur potentiel radiomarquage avec le tritium et le carbone 14. L’approche utilisée pour répondre à cette problématique est divisée en deux étapes clés. La première concerne l’identification et la quantification des molécules organiques (par des techniques chromatographiques). La seconde est relative à la quantification des différentes formes (organique et inorganique) du tritium et du carbone 14. Cette dernière est un réel challenge compte tenu de la composition radiologique des effluents. En effet, la fraction organique marquée potentiellement attendue est très faible (1-3%) et la séparation des formes organiques et de la matière organique soluble est délicate. Une étape de séparation est donc nécessaire avant quantification des fractions (organique et inorganique) par scintillation liquide.

Tritium and carbon 14, produced in the primary coolant by neutron activation, are the main contributors to the radioactivity released in the discharges of nuclear power plants. The dosimetric impact depends on the form in which tritium and carbon 14 are found. The bibliographic study identified the organic molecules likely to be present in liquid effluents. They come from the conditioning of the various circuits and their degradation products. These molecules are transiting through liquid effluents and are therefore likely to be radiolabelled due to the proven presence of tritium and carbon-14. The objective of the thesis is to identify the different organic forms present and their potential radiolabelling with tritium and carbon 14. The approach used to address this issue is divided into two key stages. The first concerns the identification and quantification of organic molecules (by chromatographic techniques). The second is related to the quantification of the different forms (organic and inorganic) of tritium and carbon 14. The latter is a real challenge given the radiological composition of the effluents. Indeed, the potentially expected labelled organic fraction is very small (1-3%) and the separation of organic forms and the soluble organic matter is delicate. A separation step is therefore necessary before quantification of the fractions (organic and inorganic) by liquid scintillation.