Thèse soutenue

Modifications de feutres de carbone pour le procédé électro-Fenton : application à un système de dépollution de type pile à combustible

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Auteur / Autrice : Thi Xuan Huong Le
Direction : Marc Cretin
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie séparative, matériaux et procédés
Date : Soutenance le 06/03/2017
Etablissement(s) : Montpellier
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques (Montpellier ; 2015-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Européen des membranes (Montpellier)
Jury : Président / Présidente : Frédéric Favier
Examinateurs / Examinatrices : Marc Cretin, Frédéric Favier, Enric Brillas Coso, Kouakou Boniface Kokoh, Armelle Ringuedé, Mehmet Ali Oturan, Sophie Tingry, Mikhael Bechelany
Rapporteurs / Rapporteuses : Enric Brillas Coso, Kouakou Boniface Kokoh

Résumé

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Ce manuscrit de thèse est consacré à la modification de feutres de carbone pour la préparation de matériaux d’électrodes hautement performants pour le procédé électro-Fenton (EF), appliqué aux traitements des eaux chargées en polluants bioréfractaires. Dans un premier temps, des feutres de carbone commerciaux (CF) ont été mis en œuvre pour optimiser l'élimination de colorants (Acide Orange) et de produits pharmaceutiques (Paracétamol). Les chemins réactionnels conduisant à la minéralisation de ces polluants bioréfractaires ont été élucidés et la toxicité des sous-produits identifiés a été déterminée à différents temps d’électrolyse. Dans la suite du travail, une nouvelle cathode a été préparée par dépôt électrochimique d'oxyde de graphène réduit (rGO) sur la surface des feutres de carbone commerciaux. Divers moyens de réduction ont été étudiés et les propriétés structurales et texturales de l'électrode modifiée ont été déterminées par microscope électronique à balayage, diffraction des rayons X, Spectrométrie photoélectronique X, BET et mesure d'angle de contact. La cathode élaborée présente une bonne stabilité et une grande efficacité de traitement lorsqu'elle est appliquée pour décomposer l’Acide Orange 7 (AO7), la molécule de colorant azoïque modèle choisie. Dans une dernière partie du travail, nous avons proposé un système original de traitement électrochimique de type EF à base d’une pile à glucose. Dans ce système, l’énergie nécessaire est fournie par l’oxydation du glucose à l’anode, sur feutre de carbone décoré de nanoparticules d’or alors que la cathode est constituée du feutre modifié par un carbone microporeux dopé en azote présentant des propriétés d’électrocatalyse compatibles à la réduction de l’oxygène en peroxyde d’hydrogène dans la cellule de type pile à combustible. Le manuscrit présente la synthèse et la caractérisation de ces deux électrodes. L’originalité du travail réside en la quantité particulièrement faible d’or nécessaire à l’anode et au potentiel de réduction de l’oxygène particulièrement haut obtenus sur les carbones microporeux dopés à l’azote. Les propriétés catalytiques de l'anode et de la cathode ont induit une densité de courant de sortie stable (360,3 ± 51,5 mA.m-2 à 400 ± 50 mV) et maintenue à long terme. En conséquence, 90% de la concentration initiale du polluant (AO7) a été éliminée après une dégradation prolongée de 10 h. La puissance de la cellule est faible (170 mW.m-2) mais constante au moins pendant deux mois. Cette première preuve de concept d'un système abiotique de type pile à combustible - Fenton a démontré une efficacité élevée vis-à-vis de la dégradation des polluants bioréfractaires avec un énorme potentiel dans les domaines liés à l'énergie et la protection de l’environnement.