Atomic layer deposition on three dimensional silicon substrates for optical biosensors applications

par Viktoriia Fedorenko

Thèse de doctorat en Chimie et physico-chimie des matériaux

Sous la direction de Sébastien Balme et de Valentyn Smyntyna.

Le président du jury était Philippe Miele.

Le jury était composé de Sébastien Balme, Valentyn Smyntyna, Philippe Miele, Fabien Picaud, Arunas Ramanavicius, Roman Viter.

Les rapporteurs étaient Fabien Picaud, Arunas Ramanavicius.

  • Titre traduit

    Substrat silice 3D pour des applications biocapteur optique


  • Résumé

    Ce manuscrit de thèse présente les recherches et les applications potentielles en tant que plate-forme (bio) capteur des couches minces conformes de ZnO et / ou Al2O3 / ZnO nanolaminates, déposées par dépôt de couche atomique (ALD) sur les différents substrats. Tout d'abord, une étude des propriétés optiques des films minces ZnO (20 et 50 nm) déposés par la technique ALD sur les grandes zones de nanofils de silicium ordonné (SiNW), réalisée en combinant la lithographie à la nanosphère et la gravure chimique à base de métal, a été réalisée. Ces méthodes ont permis la morphologie et le contrôle organisationnel des SiNW sur une grande surface. L'étude détaillée des propriétés structurales et optiques de l'hétérostructure SiNWs / ZnO à noyau-coquille a été réalisée en utilisant respectivement la spectroscopie XRD, SEM, de réflectance et de photoluminescence. L'intégration des tableaux SiNWs en tant que noyau et ZnO comme coque peut avoir un impact important sur le développement d'éléments de détection avec des propriétés améliorées. Dans les recherches ultérieures, des films ZnO formés par ALD en tant que plate-forme de biocapteur optique pour la détection des protéines de type A du virus Grapevine (antigènes GVA) ont été représentés. La détection de l'antigène GVA a été effectuée en utilisant les changements dans le comportement de la bande PL liée à la GVA. La sélectivité du biocapteur a été prouvée. La possibilité de détecter les antigènes GVA sans étiquettes supplémentaires a été démontrée. Ainsi, on a développé un biosensor à base de photoluminescence à base de photoluminescence libre pour les antigènes GVA. Une autre partie de notre étude est un contrôle spécifique de l'ancrage des protéines par le développement d'une surface multifonctionnelle avec une grande gamme de sphères de polystyrène (PSS), produite par la lithographie de nanosphère et bloquant davantage l'adsorption non spécifique des protéines à la surface du PSS par SAM de PEG. La microscopie d'épifluorescence a été utilisée pour confirmer qu'après l'immersion de l'échantillon sur la protéine cible (avidine et anti-avidine), ces dernières sont spécifiquement situées sur une sphère de polystyrène. Ces résultats sont significatifs pour l'exploration de dispositifs basés sur un nanoarray à grande échelle de sphères de PS et peuvent être utilisés pour la détection de protéines cibles ou simplement pour structurer une surface avec des protéines spécifiques. Notre recherche comprend également l'ajustement des propriétés structurelles et l'amélioration des propriétés électroniques et optiques des nanolaminés 1D PAN ZnO / Al2O3 conçus par dépôt de couche atomique (ALD) et électrospinning. Les propriétés structurelles et optiques de Al2O3 / ZnO déterminées à partir des analyses XPS, TEM, FTIR, XRD et PL. L'amélioration des propriétés électroniques et optiques permettrait l'application dans différents domaines de tels capteurs et biosensors.


  • Résumé

    This thesis manuscript presents the investigations and potential applications as a (bio)sensor platform of the conform thin layers of ZnO and/or Al2O3/ZnO nanolaminates, deposited by atomic layer deposition (ALD) on the various substrates. First, a study of the optical properties of ZnO thin films (20 and 50 nm) deposited by ALD technique on the large areas of ordered silicon nanowires (SiNWs), produced by combining nanosphere lithography and metal-assisted chemical etching, was performed. These methods allowed the morphology and the organization control of SiNWs on a large area. The detailed study of structural and optical properties of core-shell SiNWs/ZnO heterostructure was done by utilizing XRD, SEM, reflectance and photoluminescence spectroscopy, respectively. Integration of SiNWs arrays as core and ZnO as shell can have a strong impact on the development of sensing elements with improved properties. In the further investigations, ZnO films formed by ALD as an optical biosensor platform for the detection of Grapevine virus A-type proteins (GVA-antigens) were represented. The GVA-antigen detection was performed using the changes in the GVA related PL band behavior. The biosensor selectivity has been proved. The possibility to detect GVA-antigens without additional labels has been demonstrated. Thus, label free and sensitive photoluminescence based biosensor for GVA-antigens has been developed. Another part of our study is a specific control of protein anchoring by the development of multifunctional surface with large-scale array of polystyrene spheres (PSS), which produced by nanosphere lithography and further blocking the unspecific adsorption of protein on the surface of the PSS by PEG SAMs. The epifluorescence microscopy was used to confirm that after immersion of sample on target protein (avidin and anti-avidin) solution, the latter are specifically located on polystyrene sphere. These results are meaningful for exploration of devices based on large-scale nanoarray of PS spheres and can be used for detection of target proteins or simply to pattern a surface with specific proteins. Our research also includes the tuning of structural properties and the enhancement of electronic and optical properties of 1D PAN ZnO/Al2O3 nanolaminates designed by atomic layer deposition (ALD) and electrospinning. The structural and optical properties of Al2O3/ ZnO determined from the XPS, TEM, FTIR, XRD and PL analysis. The enhancement of electronic and optical properties would allow application in different fields such sensors and biosensors.


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