Etude de la microstructure et des transitions de phases électroniques et cristallines de couches épitaxiales de VO₂ déposées sur différents substrats

Synthesis, structural and physical characterizations of phase transition thin films for micro and nanoelectronic applications.

• Auteur / Autrice : Virginie Thery
• Direction : Alexandre Boulle, Jean-Christophe Orlianges, Aurelian Crunteanu-Stànescu
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux Céramiques et Traitements de Surface
• Date : Soutenance le 10/11/2017
• Etablissement(s) : Limoges
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences et ingénierie des matériaux, mécanique, énergétique et aéronautique (Poitiers ; 2009-2018)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Science des Procédés Céramiques et de Traitements de Surface (1998-2011)
• Jury : Président / Présidente : Philippe Thomas
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Alexandre Boulle, Jean-Christophe Orlianges, Aurelian Crunteanu-Stànescu, Joe Sakai, Jean Fompeyrine
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Mario Maglione, Marie-Paule Besland

Mots clés

Mots clés contrôlés

Rayons X -- Diffraction

Vanadium

Transitions de phases

Transitions métal-isolant

Mots clés libres

Dioxyde de vanadium

Vanadium dioxide

Résumé

Les travaux de recherche présentés dans ce manuscrit concernent l'étude du rôle des déformations (épitaxiale et d'origine thermique) sur les transitions structurales et électriques du dioxyde de vanadium. A cet effet, nous avons synthétisé des films minces de VO₂ par évaporation à faisceau d'électrons et par ablation laser. La géométrie des déformations est contrôlée en modifiant, d'une part, la nature des substrats et, d'autre part, l'épaisseur des dépôts. Dans le cas de la croissance sur des substrats de saphir (Al₂ O₃ ) orientés (001), le fort désaccord de réseau entraîne une croissance par coïncidence de domaine, de sorte que les déformations résiduelles résultent exclusivement du désaccord de coefficient de dilatation entre la couche et le substrat. L'étude de la transition structurale par diffraction des rayons X et l'étude de la résistivité électrique via un dispositif 4 pointes ont montré que la déformation en tension selon l'axe cᵣ conduit à une augmentation de la température de transition (> 68◦ C). L'apparition d'une phase intermédiaire a été mise en évidence au cours de l'étude structurale en température. La croissance sur des substrats de TiO₂ orientés (001) et (111) est caractérisée par un désaccord de réseau de plus faible (∼ 1%) avec une épaisseur critique de 4 nm, à partir de laquelle des dislocations sont créées en vue de relaxer l'énergie élastique. L'étude des transitions électriques et structurales a mis en évidence que l'évolution des transitions résulte d'une compétition entre les déformations épitaxiales, les déformations d'origine thermique et la présence de lacunes d'oxygène à l'interface.

The research presented in this manuscript deals the study of the effect of strain (epitaxial or thermal) on the structural and the electrical transitions of vanadium dioxide. VO₂ thin films have been synthesized by e-beam deposition and Pulsed Laser Deposition methods. The strain geometry is controlled by modifying, on the one hand, the nature of the substrates and, on the other hand, the thickness of thin films. In the case of (001) sapphire substrates (Al₂ O₃ ), the important lattice mismatch leads to a domain matching epitaxial growth mechanism, so that the residual strain solely result from the film/substrate thermal expansion mismatch. The study of the structural phase transition, using X-ray diffraction, and the study of the metal-insulator transition, using a 4-probes device, showed that the tensile strain along the cᵣ axis leads to an increase of the transition temperature (> 68◦ C). The appearance of an intermediate phase was demonstrated during the study of the structural phase transition. Growth on (001)- and (111)-TiO₂ substrates is characterized by a weaker lattice mismatch (∼ 1%), with a critical thickness of 4 nm, from which dislocations are created to relax the elastic energy. The study of electrical and structural transitions has shown that the evolution of transitions results from a competition between epitaxial distorsion, thermal distorsions and the presence of oxygen vacancies at the interface.