Thèse soutenue

Interactions effectives et dynamiques en systèmes actifs de colloïdes autopropulsés

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Auteur / Autrice : Enrico Federico Semeraro
Direction : Theyencheri Narayanan
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie Physique Moléculaire et Structurale
Date : Soutenance le 20/03/2017
Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes (ComUE)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale chimie et science du vivant (Grenoble ; 199.-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : European synchrotron radiation facility (Grenoble, Isère, France ; 1988-....)
Jury : Président / Présidente : Frédéric Pignon
Examinateurs / Examinatrices : Stefano Mossa, Christophe Ybert
Rapporteurs / Rapporteuses : Thomas Zemb, Georg Pabst

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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L’objectif de ce projet était l’étude systématique des interactions, de la microstructure et de la dynamique de suspensions de colloïdes qui imitent les mouvements de systèmes auto-propulsés (actifs), au moyen de techniques de diffusion : diffusion des rayons X aux (ultra) petits angles (USAXS/SAXS) et spectroscopie de corrélation de photons X (XPCS).À la différence des colloïdes passifs conventionnels (particules browniennes), les colloïdes actifs sont des systèmes hors équilibre faits d’objets auto-propulsés. Ces systèmes montrent une dynamique fascinante qui s’apparente aux mouvements de volée d'oiseaux, d’essaim d’insectes, etc.Les micro-organismes mobiles sont des exemples types de colloïdes actifs, notamment certaines variétés de bactéries, ou les colloïdes de type Janus caractérisé par une composition asymétrique de leur surface qui peux engendrer une propulsion, l’auto-diffusiophorèse. Les thèmes principaux de cette thèse sont les interactions inter-particule, les interactions particule-solvant et les dynamiques phorétiques des systèmes actifs.En premier lieu, la structure et la mobilité de la bactérie Escherichia coli ont été étudiées au moyen de SAXS/USAXS . Comme projet secondaire, l’obtention de données couvrant une très large gamme de vecteur de diffusion (q) a permis de dériver un modèle structural multi-échelle de la bactérie, en combinant les caractéristiques de colloïdes (corps cellulaire), de membranes (enveloppe cellulaire) et de polymères (flagelles). Ce modèle a été affiné au moyen de mesures complémentaires de diffusion de neutrons aux petits angles (SANS) sur des suspensions de la bactérie E. coli en variant le contraste externe (remplacement isotopique partielle du solvant) afin d’aboutir à une détermination quantitative de la densité électronique des membranes et des distances entre membranes.Ces bactéries ont ensuite été utilisées comme éléments actifs en mélange avec des colloïdes passifs de silice de taille sub-micrométrique, pour comprendre comment la présence de bactéries actives mobiles affecte les interactions effectives et la dynamique des colloïdes passifs. Des mesures USAXS et XPCS simultanées ont permis de déduire les propriétés statiques et hydrodynamiques de ces colloïdes passifs. Les données suggèrent que les bactéries actives se comportent comme un fluidifiant pour les colloïdes passifs, en réduisant leurs interactions attractives et en augmentant leur dynamique ; réciproquement, ces derniers sont affectés par la solution tampon et par la présence de bactéries augmente la viscosité environnante effective.Enfin, les mouvements phorétiques de colloïdes de silice et de type Janus (silice partiellement recouvert de nickel) suspendus dans un mélange de 3-methylpyridine (3MP) + eau/eau lourde pendant la séparation de phase liquide-liquide ont été investigués par USAXS et XPCS. Les mouvements des colloïdes sont fortement corrélés à la dynamique de la séparation de phase du fait de l’absorption préférentielle de 3MP à la surface de silice. Les colloïdes de silice montrent une dynamique advective avec une diffusion amélioré en direction des microdomaines riches en 3MP, évoquant la dynamique des systèmes auto-propulsés, jusqu’à l’aboutissement de la séparation de phase. Les suspensions de colloïdes de type Janus ont un comportement beaucoup plus complexe, la dynamique étant fortement corrélée aux interactions asymétriques avec le solvant. Cette dynamique est soit augmentée soit supprimée en fonction de la concentration en 3MP qui modifie aussi la micro-structure du système. Au lieu que les colloïdes de silice migrent vers la phase riche en 3MP, les colloïdes de type Janus agissent comme des tensioactifs en se plaçant à l’interface.Cette thèse démontre l’intérêt des techniques de diffusion pour explorer les propriétés des systèmes actifs et examiner leur comportement en thermodynamique hors équilibre afin de compléter les informations obtenues par observations microscopique.