Raman spectroscopy for the characterization of defective spent nuclear fuels during interim storage in pools

Apport de la spectroscopie Raman pour la caractérisation des combustibles nucléaires défectueux en condition d'entreposage sous eau

• Auteur / Autrice : Ritesh Mohun
• Direction : Lionel Desgranges, Christophe Jegou
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique Théorique et Mathématique
• Date : Soutenance le 07/11/2017
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'Etudes de PHysique (CEA Cadarache)
• Jury : Président / Présidente : Patrick Simon
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : David Shoesmith, Dario Manara, Antoine Ambard
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Michel Mermoux, Nathalie Moncoffre

Mots clés

Mots clés contrôlés

Combustibles nucléaires irradiés

Irradiation

Spectroscopie Raman

Dioxyde d'uranium

Mots clés libres

Dioxyde d’uranium

Dommages d’irradiation

Spectroscopie Raman

Sous-Réseau uranium

Uranium dioxide

Irradiation damages

Raman spectroscopy

Uranium sub-Lattice

Résumé

Une signature spécifique des dommages d’irradiation dans le dioxyde d’uranium, le combustible nucléaire le plus utilisé, dénommé « triplet de défauts » a été récemment mis en évidence par spectroscopie Raman. Ce travail vise à savoir comment cette signature peut être utilisée afin de caractériser les combustibles nucléaires irradiés qui sont entreposés sous eau. Pour cela, trois études à effets séparés sont menées. Tout d’abord, une expérience d’irradiation aux électrons montre que le triplet de défauts est dû à des interactions balistiques et est associé aux déplacements dans le sous-réseau d’uranium. Après l’irradiation aux électrons, l’échantillon d’UO2 s’oxyde de manière accélérée, ce qui a été attribué à la migration des lacunes d’oxygène créées par l’irradiation vers la surface. Ensuite, la cinétique de formation du triplet de défauts dans de l’UO2 exposé à des environnements inerte (Ar) et réactif (eau aérée) a été mesurée grâce à un dispositif Raman in-situ. Dans tous les cas, la cinétique peut être décrite par un modèle d’impact direct, mais avec des coefficients numériques différents. Enfin, de manière à simuler le combustible irradié industriel en laboratoire, l’étude de différents composés d’oxydes mixtes a montré le rôle du dopage chimique sur la formation du triplet de défauts. Ces informations seront mises à profit dans les études futures de combustibles défectueux entreposés sous eau.

A specific signature characteristic of irradiation damages in uranium dioxide, the most used nuclear fuel, referred as « triplet defect bands» has recently been evidenced by Raman Spectroscopy. The objective of this study is to determine how this signature can be used to characterize actual spent nuclear fuel stored in pools. For that purpose, three separate effect studies were carried out. Firstly, an electron irradiation experiment shows that the triplet defect bands are due to ballistic interactions and result from the formation displacements in the uranium sub-lattice. Post electron irradiation, the enhanced oxidation of UO2 samples is observed and attributed to the migration of irradiation induced oxygen vacancies towards the surface. The formation kinetics of the triplet defect bands in UO2 when exposed to an inert (Ar) and a reactive (aerated water) contact medium is then investigated through the use of an in-situ Raman installation. Both kinetics can be fitted using a direct impact model, but with different numerical values. Finally, to simulate actual spent nuclear fuels in laboratory conditions, the study of different mixed oxide compounds shows that chemical doping impacts the apparition of the Raman triplet defect bands. The experimental results obtained in this work will be used as complementary data for the interpretation of Raman results of actual defective spent nuclear fuels stored in pool conditions.