Etude de nouveaux systèmes multiphasés bio-sourcés à base de thermoplastiques issus de dimères d'acides gras : analyse des relations ''structures-propriétés''

Renewable thermoplastic multiphase systems from dimer fatty acids : characterization of the ''morphology-properties'' relationships

• Auteur / Autrice : Marie Reulier
• Direction : Luc Averous
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 07/04/2016
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Maurice Brogly
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Abderrahim Maazouz, Marie-Pierre Laborie

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matériaux -- Propriétés mécaniques

Dimères

Composites à fibres

Thermoplastiques

Mots clés libres

Thermoplastiques biosourcés

Charges minérales

Fibres cellulosiques

Relations structures-propriétés

Biobased thermoplastics

Mineral fillers

Cellulosic fibers

Morphology-property relationships

Résumé

Dans un contexte de développement durable, des matériaux thermoplastiques multiphasés biosourcés issus de dimères d’acides gras ont été élaborés pour développer une « eco-membrane » durable pour le bâtiment. Différentes formulations intégrant des polymères thermoplastiques biosourcés, polyuréthane thermoplastique (TPU) et polyamide (DAPA), des micro-charges minérales et des renforts cellulosiques ont été élaborées et analysées. Les relations « structures-propriétés » de ces systèmes multiphasés ont été étudiées. Les architectures macromoléculaires proches ont permis d’obtenir un certain degré de compatibilité entre les polymères. Les viscosités à l’état fondu du TPU et DAPA sont comparables, ce qui permet une bonne dispersion des phases du mélange lors de la mise en œuvre. Les propriétés mécaniques et la stabilité dimensionnelle des mélanges sont améliorées par ajout de micro-charges minérales. L’impact du facteur de forme des charges sur le module d’Young a été analysé et modélisé avec un modèle micro-mécanique. Des essais du type charge-décharge ont également été menés afin d’étudier le comportement à la fatigue des biocomposites. Enfin, les interactions et les affinités entre les renforts et polymères ont été approchées. Des modifications chimiques ont été développées à la surface des fibres afin de diminuer leurs caractères hydrophiles et d’améliorer la compatibilisation avec la matrice. L’impact de ces modifications sur l’interface fibres-matrice a ensuite été analysé. Les différentes études réalisées ont permis de sélectionner pas à pas les différents constituants de l’éco-membrane pour réaliser in fine un prototype prometteur.

In the context of sustainable development, renewable multiphase systems from thermoplastics based on dimers of fatty acids were prepared to develop a renewable waterproofing material for building applications. Formulations based on thermoplastics, i.e. thermoplastic polyurethane (TPU) and polyamide (DAPA), mineral micro-fillers and cellulosic fibers were prepared with a special focus on the morphology-property relationships of the multiphase systems obtained thereof. The close macromolecular architectures promote a certain degree of compatibility between the polymers. Comparable viscosities in the melt state ensure a good dispersion of the matrices within each other during processing. The mechanical properties and dimensional stability were improved with micro-fillers. The effect of the aspect ratio of the fillers on the elastic properties was investigated and micro-mechanical modelling of the Young’s Modulus was performed. The fatigue behavior of the biocomposites was also examined through loading and unloading tests. Finally, interactions and affinities between the fibers and polymers were characterized. Chemical modifications were carried out on the surface of the fibers to decrease their hydrophilic nature and improve the fiber-matrix adhesion. The effect of the chemical modification was then investigated. Step-by-step, the studies carried out ensured the selection of the optimal components for a renewable waterproofing material enabling the production of a promising prototype.