Le moment angulaire de la lumière en génération d'harmoniques d'ordre élevé

The angular momentum of light in high harmonic generation

• Auteur / Autrice : Romain Géneaux
• Direction : Bertrand Carré
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, molécules, rayonnement atmosphérique
• Date : Soutenance le 13/12/2016
• Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et matière (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Interactions, dynamiques et lasers (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Paris-Sud (1970-2019)
• Jury : Président / Présidente : Sophie Kazamias
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Bertrand Carré, Sophie Kazamias, Giovanni De Ninno, Laurent Nahon, Antonio Zelaquett-khoury, Thierry Ruchon
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pierre Agostini, Giovanni De Ninno

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dichroïsme circulaire

Interactions photon-atome

Dynamique moléculaire

Moment angulaire

Optique non linéaire

Mots clés libres

Attoseconde

Interaction laser-molécule

Moment angulaire

Attosecond

Laser-Molecule Interaction

Angular momentum

Résumé

Le moment angulaire est une quantité essentielle pour l'étude d'objets en interaction. Tout comme la matière, un rayonnement porte du moment angulaire. Il se décompose en deux composantes, moment angulaire de spin (MAS) et moment angulaire orbital (MAO). Chacune de ces composantes a des propriétés spécifiques et ont donné lieu à de nombreuses applications en utilisant de la lumière dans le domaine visible et infrarouge. Dans cette thèse, nous nous proposons d'étudier le comportement des deux types de moment angulaire de la lumière dans un processus très non-linéaire appelé génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Dans ce processus physique connu depuis 1987, un laser infrarouge intense est focalisé dans un jet d'atomes ou de molécules, ce qui dans le bon régime d'intensité permet de générer un rayonnement à courte longueur d'onde (domaine extrême ultraviolet) et extrêmement bref (attoseconde, 1 as = 10⁻¹⁸ s). Nous commençons par décrire théoriquement ce processus, ainsi que définir de manière approfondie la notion de moment angulaire de la lumière. Nous étudions ensuite la GHOE à partir d'un faisceau infrarouge portant du MAO, ce qui nous permet d'obtenir une source unique, générant des impulsions lumineuses ultrabrève de moment angulaire orbital contrôlé et de longueur d'onde de l'ordre de 10nm. Nous étudions étudions la GHOE à partir de faisceaux portant du MAS. En utilisant une résonance du gaz de génération, nous parvenons à transmettre ce moment angulaire au rayonnement extrême ultraviolet. Ce rayonnement est ensuite utilisé pour mesurer des dichroïsmes circulaires de photoionisation dans des molécules chirales, mesures auparavant réservées aux sources synchrotrons. Ceci ouvre la voie à des mesures chirotpiques résolues en temps à l'échelle femto/attoseconde.

Angular momentum is an ubiquitous quantity in all areas of physics. Just like matter, radiation carries angular momentum. It can be decomposed in two parts, namely the spin angular momentum (SAM) and the orbital angular momentum (OAM). Each one of these components has very specific properties and lead to numerous applications using visible and infrared light. In this thesis, we study the behavior of these two types of light angular momentum in a very non-linear process called high harmonic generation (HHG). In this physical process known since 1987, an intense infrared laser is focused into an atomic or molecular gas jet, which in the right intensity regime allows to generate a radiation which has a short wavelength (extreme ultraviolet domain) and is extremely brief (attosecond, 1 as = 10⁻¹⁸ s).We begin by describing theoretically this process, as well as defining in depth the notion of light angular momentum. We then study HHG from an infrared laser carrying OAM. This allows to obtain an unique light source, generating ultrashort light pulses of controlled orbital angular momentum with a wavelength of the order of 10 nm. We then study GHOE from beams carrying MAS. Using a resonance from the generation gas, we manage to transfer this angular momentum to the emitted extreme ultraviolet radiation. This radiation is finally used to measure photoionisation circular dichroisms in chiral molecules, measurements previously restricted to synchrotron sources. This paves the way towards chiroptic time resolved measurement on a femto/attosecond timescale.