Propriétés optiques du couplage entre les nanocrystaux et optique mode Tamm et détermination la nature et l'orientation du dipôle associé à un nanoplaquette

Coupling between optical Tamm states and fluorescent nanocrystals ; determination of the dipole nature of single colloidal nanoplatelets

• Auteur / Autrice : Fu Feng
• Direction : Laurent Coolen
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 19/09/2016
• Etablissement(s) : Paris 6
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des nanosciences de Paris (1997-....)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Benoît Dubertret, Jean-Pierre Hermier, Nicolas Treps, Agnès Maître
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Anna Rodina, Joël Bellessa

Mots clés

Mots clés contrôlés

Cristaux photoniques

Nanostructures

Nanocristaux

Mots clés libres

Optique mode Tamm

Nanocrystaux

Nanoplaquette

Diagramme de rayonnement

Polarization d'émission

Optical Tamm mode

Nanoplatelets

Nanocrystals

Résumé

Ce travail de thèse porte sur le couplage d’émetteurs fluorescents (en l’occurrence des nanostructures semi-conductrices colloïdales) à leur environnement optique. Il se décompose en deux parties : dans la première, des structures photoniques (modes de Tamm optiques) sont caractérisées par le biais de la fluorescence de nanocristaux insérés dans ces structures. Dans la seconde, des nanoplaquettes individuelles de CdSe/CdS sont caractérisées par des études de microphotoluminescence sur différents types de substrats. Dans ces deux études, la mesure du diagramme de rayonnement par imagerie dans le plan de Fourier joue un rôle important, et son principe sera présenté en détail. Le mode optique de Tamm est un mode électromagnétique confiné entre un miroir de Bragg et une couche métallique. Nous avons couplé une couche de nanocristaux de CdSe/CdS avec des modes de Tamm optiques 2D et 0D. Le confinement latéral dans le cas du mode 0D est mis en évidence. Nous avons étudié la relation de dispersion de l’émission issue de différentes portions du disque et comparé ces résultats avec les simulations numériques. Enfin, en excitant différentes position sur le disque, nous avons montré que la direction d’émission dépend fortement de la position de la source au sein de la structure. D’autre part, nous avons mis en place une méthode fine pour déterminer la nature dipolaire (dipôle 1D ou 2D) et l’orientation d’un nano-émetteur individuel. L’idée principale est de mesurer à la fois, pour un seul émetteur, le diagramme de rayonnement et la polarisation d’émission. En choisissant un substrat adapté (de l’or ou du verre), ces mesures donnent des résultats théoriques très différents selon la nature et l’orientation du dipôle. Nous avons ensuite appliqué cette méthode sur les émetteurs nanoplaquettes de CdSe/CdS (dimensions 20x20x2 nm). Un accord parfait entre les mesures et les calculs analytiques nous confirme que l’émission d’une plaquette carrée peut être décrite par un dipôle 2D orienté dans le plan de la plaquette. Nous avons ensuite étudié l’émission d’une plaquette rectangulaire et montré une asymétrie dans le dipôle émetteur. Cette étude montre le rôle de la forme de la plaquette sur son dipôle d’émission, qui pourrait être expliqué par un effet d’antenne diélectrique.

Technological progress in the recent 30 years for reducing the size of semi-conductor materials offers the possibility to fabricate devices in which the electrons and holes are confined in a very small volume in three dimensions. When the dimension of the material is small (a few nanometers), the charges experience quantum confinement effects. This kind of nanomaterial is called nanocrystal or quantum dot [1]. These structures have the remarkable property that the energy levels are discretized, in a sense making them artificial atoms. At the beginning of 1980s, Efros, Ekimov et al. started the growth of II/VI semi-conductor nanocrystals in a vitreous matrix [2]. A few years later, colloidal synthesis methods were developed and nanocrystals with increasingly good optical properties were obtained [3-5]. These emitters have drawn intense attention because of their versatile manipulation in solution and biochemical functionalization, high quantum effciency, and photostability, tunable emission wavelength and broad absorption spectrum. By fluorescence microscopy, it is possible to study the optical properties of individual nanocrystals ; non classical effects such as single photon emission (even for nanocrystals at room temperature) are evidenced. Studying individual nano-emitters offers new ways to test the concepts of electromagnetics in the visible domain. Other manipulations are possible by nano structuring the environment around an emitter ; for instance, the use of antennas, which is ubiquitous in the radio and microwave domains, can be extended to nano-photonics, provided that sufficiently precise nano-fabrication techniques are available. The group ''Nanophotonics and quantum optics'' at the Institut de NanoSciences de Paris (INSP) studies how to manipulate light by coupling fluorescent emitters (individually or collectively) with their optical environment. The emission properties of nanoemitters depend strongly on their optical environment. This is expressed, as for the decay time of a radiating dipole, by Fermi's golden rule: where the initial and final state of the nanoemitter transition are taken into consideration; the polarization of these states can infuence highly the emission properties (determined by the symmetries of the transition and its associated orientation). The local state density which is mainly determined by the optical environment around the emitter and depends on the emission angular frequency. The electric field at the emitter position is included in the Hamiltonian (for a dipolar electric transition). Previously, our team has studied the coupling between the nanocrystal and different nanophotonic structures such as photonic crystals, plasmonic structures, plasmonic patch antennas etc...