Thèse soutenue

Effet de confinement du nickel dans des catalyseurs à base de silice mésoporeuse pour la production de gaz de synthèse par reformage du méthane avec le CO2

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Auteur / Autrice : Marie-Nour Kaydouh
Direction : Nissrine El HassanPascale Massiani
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 03/11/2016
Etablissement(s) : Paris 6 en cotutelle avec Université de Balamand (Tripoli, Liban)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris ; 2000-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de réactivité de surface (Paris ; 1985-....)
Jury : Président / Présidente : Antoine Gédéon
Examinateurs / Examinatrices : Axel Löfberg, Paolo Yammine
Rapporteurs / Rapporteuses : Anne-Cécile Roger, Maya Boutros

Mots clés

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Résumé

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Malgré ses avantages économiques et environnementaux, le procédé de reformage à sec du méthane sur des catalyseurs au nickel supporté se heurte encore à des problèmes de frittage de la phase active (un métal de transition) et de dépôt de carbone, ce qui entraîne une diminution de l'activité catalytique. Cette thèse porte sur l'étude de l'effet de confinement du nickel dans des catalyseurs à base de silice mésoporeuse pour la production de gaz de synthèse par reformage du méthane par le CO2. Dans cette étude, les échantillons ont été caractérisés par physisorption de N2, DRX, MET/MEB, RTP, et, en plus, par Raman, SPX, HTP/SM, ATG/SM pour les catalyseurs après test catalytique. Les résultats montrent qu'un support mésoporeux bien structuré ayant une grande surface spécifique et un grand volume poreux est important pour une meilleure dispersion et stabilisation de la phase active à l'intérieur de la porosité. La silice mésoporeuse de SBA-15 (préparée en grande quantité), composée de grains allongés, semble être appropriée pour atteindre cet objectif. Il est de plus démontré que la formation de petites particules bien confinées à l'intérieur des pores favorise la résistance au dépôt de carbone. Ceci peut être obtenu en imposant un traitement hydrothermal au support, en utilisant la méthode deux solvants pour le dépôt de Ni, en passant à une réduction directe des échantillons non calcinés, en ajoutant du Rh en faibles quantités ou en utilisant du Ce comme promoteur, à condition que le Ni et Ce soient en interaction.