Thèse soutenue

Reformage sec et combiné (en présence d'eau) du méthane sur des nouveaux catalyseurs Ni0/diatomées et Ni0/alumine

FR  |  
EN
Auteur / Autrice : Karam Jabbour
Direction : Anne DavidsonNissrine El Hassan
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
Date : Soutenance le 29/11/2016
Etablissement(s) : Paris 6 en cotutelle avec Université de Balamand (Tripoli, Liban)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris ; 2000-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de réactivité de surface (Paris ; 1985-....)
Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stéphane Siffert, Madona Labaki, Pascale Massiani, Henri El Zakhem
Rapporteurs / Rapporteuses : Sabine Valange, Houssam El Rassy

Mots clés

FR  |  
EN

Résumé

FR  |  
EN

Le reformage du méthane par CO2 et le bi-reformage (en présence de vapeur d’eau) sont deux procédés catalytiques capables de transformer du CH4 et du CO2 émis par décomposition de la biomasse. Les produits de réaction, H2 et CO sont émis avec des rapports différents, rapport de 1 dans le cas du reformage sec, de 2 dans le cas du bi-reformage. Les catalyseurs à base de nickel sont des candidats prometteurs, actifs et de faible coût en comparaison avec des métaux nobles habituels. Des désactivations par frittage et/ou par formation de dérivés carbonés (coke, nanotubes) sont attendues. La stabilisation des nanoparticules métalliques dans des parois de supports poreux structurés (i.e. Al2O3 and SiO2) est une des méthodes récemment proposée pour lutter contre ces désactivations mais les études de stabilité dans les conditions très dures du bi-reformage (haute température et présence de vapeur d’eau) ne sont pas encore décrites. L’objectif du présent travail était de synthétiser, de caractériser et de tester la stabilité de catalyseurs poreux sous les conditions imposées par le reformage du méthane: (i) d’abord en utilisant un support naturel, pas cher et très facilement accessible, des silices de diatomées macroporeuses, (ii) ensuite en préparant des silices et des alumines mésoporeuses contenant du nickel dispersé par différentes techniques. Les catalyseurs préparés par des techniques “one-pot”, mélanges de précurseurs du nickel et du support sont les catalyseurs les plus stables. Des oxydes destinés à modifier la basicité des supports (MgO, CaO) ont également été ajoutés et ont permis de minimiser la formation de coke pendant les 40h de tests catalytiques de bi-reformage.