Formulations et modifications par extrusion réactive d'un mélange de polymères biodégradable et partiellement biosourcé

Formulations and modifications by reactive extrusion of partially biosourced blend of biodegradable polymers

• Auteur / Autrice : Fanny Deleage
• Direction : Yvan Chalamet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie et sciences des matériaux
• Date : Soutenance le 19/07/2016
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Ingénierie Santé (Saint-Etienne)
• Partenaire(s) de recherche : Etablissement opérateur d'inscription : Université Jean Monnet (Saint-Étienne ; 1969-2024)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Ingénierie des Matériaux Polymères (Auvergne Rhône-Alpes ; 2007-....)
• Jury : Président / Présidente : Patricia Krawczak
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Yvan Chalamet, Édith Peuvrel-Disdier, Jean-Charles Majeste
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Édith Peuvrel-Disdier
• DOI : 10.70675/2c809c3bz9c67z4c6fzbb5az9cfc8c0cdbe4

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matières plastiques biodégradables

Polymères biosourcés

Polyesters

Mots clés libres

Polyester biodégradable

Farine de maïs thermoplastique

Amidon thermoplastique

Biodégradable

Mélange de polymères immiscibles

Morphologie

Propriétés rhéologiques

Propriétés mécaniques

Relations structure-propriétés

Compatibilisation

Extrusion réactive

Biodegradable polyester

Thermoplastic corn flour

Thermoplastic starch

Biodegradable

Immiscible polymer blends

Morphology

Rheological properties

Mechanical properties

Structure-property relationships

Compatibilisation

Reactive extrusion

Résumé

Dans le domaine des plastiques biodégradables, les produits se doivent d’être de plus en plus compétitifs. Ces travaux, menés entre le laboratoire IMP@UJM et la société LCI ont eu pour objectif principal l’augmentation de la part en matières d’origines renouvelables dans le mélange de polymères biodégradable poly(butylène adipate-co-téréphtalate) (PBAT)/TPF (farine thermoplastique), sans diminuer ses propriétés mécaniques. Ce mélange est obtenu par extrusion en une seule étape, comprenant la plastification de la farine et le mélange avec le polyester. L’enjeu scientifique était donc en premier lieu de comprendre les relations entre la mise en oeuvre, l’établissement de la morphologie du mélange, la concentration en chacun des polymères et les propriétés mécaniques. Dans un second temps, ces résultats ont été exploités en vue de l’augmentation des propriétés mécaniques du mélange. L’influence de la concentration en TPF et du rapport de viscosité entre les phases a donc été mise en évidence sur toute la gamme de concentration, mettant en lumière l’importance de contrôler la tension interfaciale du mélange. Des mécanismes d’établissement de la morphologie et des interprétations quant à son effet sur les propriétés mécaniques du mélange sont proposés. L’étude d’une modification par extrusion réactive du PBAT est ensuite présentée. L’évolution de la structure du polyester est caractérisée par chromatographie d’exclusion stérique en fonction de différents paramètres, dont le temps de mélange. Enfin, différentes modifications du mélange PBAT/TPF sont testées. L’influence de la modification du PBAT, de la modification de la phase TPF ou de la modification de l’interface via des agents compatibilisants est étudiée sur les propriétés rhéologiques, morphologiques et mécaniques du mélange

Biodegradable plastics need to be more and more competitive. This work, conducted between IMP@UJM laboratory and LCI company had the main objective of increasing the content of renewable materials in the biodegradable blend of poly(butylene adipate-co-terephthalate) (PBAT)/ thermoplastic flour (TPF), without decreasing its mechanical properties. The blend was obtained by a single step extrusion, including flour thermoplastification and blending with the polyester. The scientific challenge was to understand the relationship between processing parameters, the morphology establishment, the concentration of each phase of the blend and its mechanical properties. Then, these results were exploited in order to increase the mechanical properties of the mixture. The influence of the concentration of TPF and the viscosity ratio between the phases was highlighted over the entire concentration range. This highlighted the importance of controlling the interfacial tension of the blend. Mechanisms of the morphology establishment were proposed, as well as interpretations about its effect on the mechanical properties of the blend. Then, a study of the PBAT modification by reactive extrusion was proposed. The evolution of the polyester structure was characterized by size exclusion chromatography, according to various parameters including the mixing time. Finally, various modifications of PBAT/TPF mixture were tested. Modifying the PBAT, the TPF phase or the interface via the compatibilizers were studied in order to tailor the rheological, morphological and mechanical properties