Thèse soutenue

Optimisation de la cathode pour pile à combustible à oxyde électrolyte solide : approches expérimentale et numérique

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Auteur / Autrice : Ozden Celikbilek
Direction : Elisabeth DjuradoChristophe MartinDavid JauffrèsMonica Burriel
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie
Date : Soutenance le 09/12/2016
Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes (ComUE)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'électrochimie et de physicochimie des matériaux et des interfaces (Grenoble ; 1995-....) - Science et ingénierie des matériaux et procédés (Grenoble)
Jury : Président / Présidente : Marie-Cécile Péra
Examinateurs / Examinatrices : Norbert H Menzler
Rapporteurs / Rapporteuses : Stephen J. Skinner, Olivier Joubert

Mots clés

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Résumé

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Comprendre, contrôler et optimiser le mécanisme de la réaction de réduction de l’oxygène à la cathode, cette démarche devient une nécessité pour améliorer les dispositifs de conversion d'énergie de haute performance tels que les piles à combustible à oxyde électrolyte solide (PAC). Des films poreux à conduction mixte, ionique et électronique (MIEC) et leurs composites comprenant un conducteur ionique offrent des propriétés uniques. Cependant, la corrélation des propriétés intrinsèques des composants d'électrodes aux caractéristiques microstructurales reste une tâche difficile. Dans le cadre de cette thèse, la couche fonctionnelle de cathode de La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3−δ (LSCF) pure et du composite LSCF/Ce0.9Gd0.1O2-δ (CGO) a été élaborée par la technique d’atomisation électrostatique. Une microstructure à porosité hiérarchique a été obtenue dans un domaine nanométrique à micrométrique. Les films ont été recouverts d’un collecteur de courant (CCL), LSCF, par sérigraphie. Une étude paramétrique a été réalisée expérimentalement pour optimiser la double couche en termes de taille de particules, de composition et d'épaisseur des couches de CFL et CCL. En se basant sur ces résultats, un modèle éléments finis 3D a été développé en utilisant les paramètres microstructuraux déterminés par tomographie de FIB-SEM dans une géométrie simple, similaire à des caractéristiques colonnaires. Dans ce travail, un guide de conception du matériau d’électrode a été proposé reliant des performances électrochimiques optimisées à la microstructure et aux propriétés du massif en combinant une étude expérimentale et une étude théorique de modélisation. Une cellule complète de PAC intégrant la cathode optimisée double couche de LSCF a été testée dans des conditions réelles d'exploitation.