Analyse dynamique, en champ proche et à résolution temporelle fine, de l'aérosol submicronique en situation urbaine sous influence industrielle

Dynamic analysis, in near field and with a finer temporal resolution, of a sub-micron aerosol in urban situation under industrial influence

• Auteur / Autrice : Shouwen Zhang
• Direction : Véronique Riffault, Hervé Delbarre
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Optique et lasers, Physico-chimie, Atmosphère
• Date : Soutenance le 14/10/2016
• Etablissement(s) : Littoral
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Laboratoire de physico-chimie de l'atmosphère (Dunkerque, Nord)
• Partenaire(s) de recherche : EPA : École nationale supérieure des techniques industrielles et des mines (Douai, Nord). Département Sciences de l'Atmosphère et Génie de l'Environnement (....-2016)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphèr / LPCA
• Jury : Président / Présidente : Anne Monod
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Véronique Riffault, Hervé Delbarre
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Anne Monod, Valérie Gros

Mots clés

Mots clés contrôlés

Pollution atmosphérique

Industrie

Micrométéorologie

Météorologie

Composés organiques volatils

Particules (matière)

Mots clés libres

PM₁

ACSM

COV

SO₂

Météorologie et micro-météorologie

Modélisation sources-recepteur

Émissions des bateaux

Industrie

PM₁

ACSM

COV

SO₂

Meteorology and micro-meteorology

Source-receptor model

Shipping emissions

Industry

Résumé

La composition chimique des particules submicroniques (PM₁) a été suivie pendant plus d'un an ( juillet 2013- septembre 2014), à résolution temporelle fine (< 30 min.), à l'aide d'un analyseur ACSM pour la fraction non-réfractaire (organiques, sulfates, nitrates, ammoniums et chlorures) et d'un aethalomètre (carbone suie), complétés par une observation micro-météorologique. Une campagne intensive (juillet 2014) a enrichi le jeu de données avec le suivi de composés organiques volatils par analyse PTR-ToFMS. Le site de mesure est de type urbain de fond, sous l'influence d'une large zone industrielle et portuaire. La composition chimique des aérosols a été analysée de manière globale, saisonnière et selon 4 secteurs de vent. L'étude de la conversion SO₂-SO₄ dans le secteur industriel a montré que ce processus est favorisé à humidité relative élevée (> 70%), faible turbulence verticale (σw : 0-0.5 m sˉ¹) et faible vitesse de vent (0-2 m sˉ¹). À l'aide d'un modèle source récepteur PMF (Positive Matrix Factorization), trois sources primaires d'espèces organiques, liées au trafic, à la combustion de biomasse et à la cuisson domestique, ont été identifiées, ainsi qu'une source secondaire. Les analyses PMF saisonnière et par secteur, avec et sans contraintes, ont permis d'identifier 2 facteurs supplémentaires en secteurs marin et industriel. Quelques cas (brises de mer, épisodes de pollution et passages de bateaux) ont été étudiés, permettant dans le dernier cas d'extraire un spectre de masse moyen lié aux émissions des navires, ShOA (Ship-like Organic Aerosol). Ce facteur contribue en moyenne pour seulement 0.5% à la fraction organique particulaire mais jusqu'à plus de 90% sur de courtes périodes.

The chemical composition of submicron particles (PM₁) was monitored for over one year (July 2013-September 2014), at high temporal resolution (< 30 min), using an Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) for the non-refractory fraction (NR-PM₁ : organic, sulfate, nitrate, ammonium and chloride) and an aethalometer for black carbon (BC), together with micrometeorology parameters. An intensive campaign (July 2014) completed the data set including the monitoring of volatile organic compounds by PTR-TOFMS. The chosen site has an urban background typology, under the influence of a large area with industrial and harbor activities. The chemical composition of aerosols was analyzed globally, seasonally and using four wind sectors. A study of the SO₂-to-SO₄ conversion in the industrial sector has shown that this process is favored at high relative humidity (> 70%), low vertical turbulence (σw : 0-0.5 m sˉ¹) and low wind speed (0-2 m sˉ¹). Using PMF (Positive Matrix factorization) source receptor modeling, three primary sources of organic species, relatied to traffic, combustion of biomass and domestic cooking, have been identified, as well as a secondary source. The seasonal and sector PMF analyses, with and without constraints, helped to identify two additional factors in the marine and industrial sectors. Some specific events (sea breezes, high pollution events and nearby ship movements) were studied, allowing to extract an average mass spectrum associated with ship emissions for the latter, ShOA (Ship-like organic aerosol). This factor only contributes to 0.5% of the particulate organic fraction on average but up to more than 90% over short periods.