Approche expérimentale d’écoulement gaz/liquide en milieu poreux modèle : application aux lits fixes pour la catalyse hétérogène

Experimental approach of gaz/liquid flow in a model porous medium : application to packed beds for the heterogeneous catalysis

• Auteur / Autrice : Marie François
• Direction : Hugues Bodiguel
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés
• Date : Soutenance le 08/11/2016
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des Sciences chimiques (Talence ; Gironde)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire du Futur (Bordeaux)
• Jury : Président / Présidente : Jean-Christophe Baret
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Christophe Baret, Marc Prat, Dominique Salin, Jean-Noël Tourvieille, Didier Lasseux, Régis Philippe, Matthieu Rolland
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Marc Prat, Dominique Salin
• DOI : 10.70675/007b049az4e7cz40e9z8381z3f30f0987433

Mots clés

Mots clés contrôlés

Catalyse hétérogène

Interfaces gaz-liquide

Matériaux poreux

Écoulement gaz-liquide

Mots clés libres

Écoulements gaz/liquide

Transition de régime

Approche locale

Milieux poreux

Lit fixe

Catalyse hétérogène

Gas/liquid flow

Regime transition

Local approach

Porous media

Packed bed

Heterogeneous catalysis

Résumé

Les réactions de catalyse hétérogène impliquant un gaz et un liquide sont mises en oeuvre dans des réacteurs à lit fixes. Ces réacteurs peuvent être assimilés à un milieu poreux. La nature complexe de ce milieu rend la compréhension des interactions entre phases difficile, et nécessite une étude exhaustive à l’échelle globale et locale afin d’identifier les paramètres clés de l’hydrodynamique, des transferts de chaleur et de matière. Nous avons donc développé une cellule miniaturisée bidimensionnelle transparente, qui permet l’observation directe des écoulements avec une très bonne résolution spatiale et temporelle. En faisant varier le débit total et le rapport des débits gaz/liquide, nous avons mis en évidence l’apparition des régimes ruisselant et pulsé, observés par ailleurs dans des systèmes tridimensionnels. Grâce à une méthode d’analyse d’image, nous sommes capables de quantifier et cartographier la saturation liquide locale apparente et la morphologie des phases. L’analyse des variances a permis d’étudier les transitions de régimes pour différentes propriétés de la phase liquide. Cette approche a permis de comparer avec la littérature, mais aussi de s’intéresser aux mécanismes de génération et propagation des instabilités lors des transitions. Il a été mis en évidence que l’apparition des instabilités responsables de la déstabilisation du régime ruisselant intervient pour un nombre deWeber liquide fixé, indiquant que le régime pulsé apparait suite à la déstabilisation des interfaces gaz /liquides par les forces inertielles. Enfin, une étude préliminaire des transferts thermiques dans la cellule a été réalisée. La cellule est utilisée pour réaliser la réaction exothermique d’hydrogénation de l’alpha-methylstyrène. Un modèle simple de transferts thermique a été utilisé pour caractériser l’augmentation de température dans la cellule. Bien que cette approche ne permette pas des mesures quantitatives, elle ouvre à la perspective de suivi de transferts thermiques par caméra infra-rouge.

Heterogeneously catalyzed reactions involving a gas and a liquid phase are frequently achieved in fixed bed reactors. These reactors can be described as a porous medium. The complex nature of this medium makes the understanding of the interplay between phases difficult, and requires a thorough study at the global andlocal scale to identify the key parameters of hydrodynamics, mass and heat transfers. Therefore, we have developed a miniaturized two-dimensional system that is transparent to allow the direct observation of the flow with very high spatial and temporal resolution. While varying the total flow rate and the gas/liquid flow rate ratio, we observe the appearance of the trickle and the pulse flow regime, which can be observed in threedimensional beds. Thanks to some image analysis techniques, we are able to quantify and to map the local apparent liquid saturation and the morphology of the phases. Variances analysis allowed the study of the transition for different liquid properties. This approach allowed the comparison with the existing state of art, but also the study of the onset and propagation mechanisms of the instabilities during the transition. We report that the onset of instabilities responsible for the destabilization of the trickle flow regime occurs at a fixed Weber number. This indicates that the pulsed regime is due to the destabilization of the gas/liquid interface by inertial forces. Finally, a preliminary study of thermal transfers in the device was realized. The device was used to perform the exothermic hydrogenation of alpha-methylstyrene. A simple model is used to characterize the temperature increase in the device. Although this approach does not allow quantitative measurements, it opens up the perspective of monitoring thermal transfers with an infra-red camera.