Etude par calcul de structure électronique des dioxydes d'uranium et de cérium contenant des défauts et des impuretés

Theoretical study using electronic structure calculations of uranium and cerium dioxides containing defects and impurities

• Auteur / Autrice : Lei Shi
• Direction : Roland Hayn, Michel Freyss, Vincent Oison
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matière condensée et nanosciences
• Date : Soutenance le 04/11/2016
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'Etude et Simumation et des Systèmes (CEA Cadarache) - Commissariat à l'énergie atomique. Département d'études des combustible. Laboratoire des Lois de Comportement du Combustible (Cadarache) - Institut Matériaux Microélectronique Nanosciences de Provence (IM2NP) (Marseille, Toulon)
• Jury : Président / Présidente : Andrés Saúl
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Alain Chartier, Manuel Richter

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fission nucléaire

Structure électronique

Électrons -- Corrélation

Oxydes de cérium

Dioxyde d'uranium

Mots clés libres

Calcul de structure électronique

Dioxyde d'uranium

Dioxyde de cérium

Défauts ponctuels

Gaz de fission

Dft+u

Electronic structure calculationss

Uranium dioxide

Cerium dioxide

Point defects

Fission gases

Dft+u

Résumé

Le dioxyde d'uranium (UO2) est le combustible nucléaire le plus largement utilisé dans les réacteurs nucléaires à travers le monde. En conditions d’exploitation, UO2 est soumis au flux de neutrons et subit des réactions en chaîne de fission nucléaire, ce qui crée un grand nombre de produits de fission et des défauts ponctuels. L'étude du comportement des produits de fission et des défauts ponctuels est importante pour comprendre les propriétés du combustible sous irradiation. Nous effectuons des calculs de structure électronique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) pour modéliser les dégâts d’irradiation à l'échelle atomique. La méthode DFT+U est utilisé pour décrire les fortes corrélations des électron 4f du cérium et des électrons 5f de l’uranium dans les matériaux étudiés (UO2, CeO2 et (U, Ce)O2). (U, Ce)O2 est étudié car il est considéré comme un matériau modèle peu radioactif d'oxydes d’actinides mixtes comme (U, Pu)O2 qui est le combustible d'oxydes mixtes (MOX) utilisé dans les réacteurs à eau légère et les réacteurs à neutrons rapides. Le dioxyde de cérium (CeO2) est étudié pour des données de référence de (U, Ce)O2. Nous effectuons une étude DFT+U des défauts ponctuels et des produits de fission gazeux (Xe et Kr) dans CeO2 et comparons nos résultats à ceux déjà existants pour l’UO2. Nous étudions les propriétés en volume, ainsi que le comportement des défauts pour (U, Ce)O2, et comparons nos résultats à ceux de (U, Pu)O2. En outre, pour l'étude des défauts dans UO2, des améliorations méthodologiques sont explorées considérant l'effet de couplage spin-orbite et l’effet de taille finie de la supercellule de modélisation.

Uranium dioxide (UO2) is the most widely used nuclear fuel in existing nuclear reactors around the world. While in service for energy supply, UO2 is submitted to the neutron flux and undergoes nuclear fission chain reactions, which create large number of fission products and point defects. The study of the behavior of the fission products and point defects is important to understand the fuel properties under irradiation. We conduct electronic structure calculations based on the density functional theory (DFT) to model this radiation damage at the atomic scale. The DFT+U method is used to describe the strong correlation of the 4f electrons of cerium and 5f electrons of uranium in the materials studied (UO2, CeO2 and (U, Ce)O2). (U, Ce)O2 is studied because it is considered as a low radioactive model material of mixed actinide oxides such as the MOX fuel (U, Pu)O2 used in light water reactors and fast neutron reactors. Cerium dioxide (CeO2) is studied to provide reference data of (U, Ce)O2. We perform a DFT+U study of point defects and gaseous fission products (Xe and Kr) in CeO2 and compare our results to the existing ones of UO2We study the bulk properties as well as the behavior of defects for (U, Ce)O2, and compare our results to the ones of (U, Pu)O2. Furthermore, for the study of defects in UO2, methodological improvements are explored considering the spin-orbit coupling effect and the finite-size effect of the simulation supercell.