Contribution expérimentale à l'étude thermodynamique des systèmes Ag-Zr et Ag-Cd-In
Auteur / Autrice : | Alexandre Decreton |
Direction : | Jacques Rogez, Marc Barrachin |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Physique et sciences de la matière |
Date : | Soutenance le 17/03/2016 |
Etablissement(s) : | Aix-Marseille |
Ecole(s) doctorale(s) : | École Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille) |
Partenaire(s) de recherche : | Institut : Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) (Fontenay-aux-Roses ; 2002-....) |
institut : Institut Matériaux Microélectronique Nanosciences de Provence (Marseille ; Toulon ; 2008-….) | |
Laboratoire : Systèmes et matériaux pour la mécatronique, SYMME (Annecy) | |
Jury : | Président / Présidente : Jean-Marc Joubert |
Examinateurs / Examinatrices : Marc Lomello-Tafin | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Nicolas David, Olivier Dezellus |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Mots clés libres
Résumé
En cas d’accident grave dans un réacteur nucléaire à eau sous pression, l’alliage absorbant Ag-Cd-In est susceptible d’interagir à haute température avec leurs tubes guides en zircaloy. L’étude thermodynamique du liquide et des équilibres impliquant cette phase dans les systèmes Ag-Zr et Ag-Cd-In est une étape pour une estimation des relâchements de produits de fission. Le système Ag-Zr est difficile à étudier en raison de la réactivité du zirconium, à l’état liquide et avec l’oxygène, et de la difficulté à atteindre l’équilibre et enfin car les stabilités des phases intermédiaires AgZr et AgZr2 sont faibles. Après la mise en place de protocoles expérimentaux, les réactions invariantes du système sont établies en couplant l’analyse thermique différentielle avec des caractérisations par MEB. Un diagramme de phases Ag-Zr est proposé. Des mesures de calorimétrie de dissolution en bain aluminium sont effectuées à 723°C dans le but de déterminer l’enthalpie de formation de AgZr et AgZr2. Les résultats montrent la difficulté de dissoudre le zirconium dans l’aluminium liquide. Un modèle est développé pour quantifier la cinétique de dissolution. L’enthalpie de formation de AgZr est déterminée par calorimétrie de dissolution en bain acide à 25°C. L’extension dans le diagramme Ag-In-Cd du domaine de stabilité de la phase liquide est précisée en combinant une méthode isotherme de recuit et trempe d’échantillons biphasés solide/liquide avec la calorimétrie différentielle à balayage . La cohérence de ces nouveaux résultats entre eux et avec les données de la littérature est testée par le biais d’une optimisation thermodynamique suivant la méthode CALPHAD.