Recyclage du CO2 : Une alternative à la pétrochimie pour la synthèse de molécules azotées

CO2 recycling : An alternative to petrochemistry for synthesis of nitrogen molecules

• Auteur / Autrice : Enguerrand Blondiaux
• Direction : Thibault Cantat
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 15/09/2015
• Etablissement(s) : Paris 11
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Chimie de Paris-Sud (Orsay, Essonne ; 2006-2015)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Chimie Moléculaire et Catalyse pour l'Energie (Saclay)
• Jury : Président / Présidente : Frédéric Banse
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Thibault Cantat, Frédéric Banse, Nicolas Mézailles, Gilles Alcaraz, Aicha El Khamlichi
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Nicolas Mézailles, Gilles Alcaraz

Mots clés

Mots clés contrôlés

Hydroboration

Hydrosilylation

Dioxyde de carbone

Catalyse homogène

Mots clés libres

CO2

Amines

Organocatalyse

Réduction

Hydrosilylation

Hydroboration

CO2

Amines

Organocatalysis

Reduction

Hydrosilylation

Hydroboration

Résumé

Les ressources carbonées fossiles (pétrole, charbon, gaz) couvrent 85 % des besoins énergétiques mondiaux et servent de matières premières pour 95 % des consommables chimiques organiques (plastiques, engrais, pesticides…). L’amenuisement des ressources pétrolières et l’accumulation du CO2 résultant de leur utilisation posent donc un problème écologique, énergétique et de disponibilité en matières premières pour l’industrie chimique. Dans ce contexte, il convient de proposer de nouvelles voies de synthèse de consommables chimiques, de manière à construire une industrie durable basée sur l’utilisation de ressources carbonées renouvelables. Contourner la pétrochimie et valoriser au maximum son déchet carboné, le CO2, pour construire des édifices moléculaires sans vocation énergétique (polymères, engrais, textiles synthétiques…) représente donc un enjeu scientifique de premier plan. Dans cet optique, de nouveaux procédés de synthèse de molécules azotées ont été mis au point à partir de CO2 comme source de carbone, d’amines comme source d’azote et de réducteurs doux de type hydrosilanes et hydroboranes comme source d’hydrogène. Ces procédés sont accélérés par l’utilisation de catalyseurs sans métaux et permettent de produire des formamides, des formamidines, des aminals et des méthylamines, qui constituent des molécules de bases de l’industrie chimique.

The fossil carbon resources (oil, coal, gas) cover 85% of world energy portfolio and serve as raw materials for 95% of organic chemicals consumables (plastics, fertilizers, pesticides...). The decrease of oil resources and the accumulation of CO2 arising from their use thus pose environmental, energetic and availability of raw materials problems for the chemical industry. In this context, it is appropriate to propose new methods of chemical synthesis to build a sustainable industry based on the use of renewable carbon resources. Bypassing petrochemicals and valorize its carbon waste, CO2, to build molecular structures without energy purposes (polymers, fertilizers, synthetic textiles ...) represents a leading scientific challenge. From this perspective, new nitrogen molecules synthetic processes have been developed from CO2 as a carbon source, amines as nitrogen source and mild reductant such as hydrosilanes and hydroboranes as a hydrogen source. These processes are accelerated by the use of metal-free catalysts and enable the production of formamides, formamidines, aminals and methylamines, which are basic molecules of the chemical industry.