Dynamique ultrarapide dans les matériaux de Mott

Ultrafast electron dynamics in Mott materials

• Auteur / Autrice : Gabriel Lantz
• Direction : Marino Marsi
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 09/02/2015
• Etablissement(s) : Paris 11
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique de la région parisienne (....-2013)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Physique des Solides
• Jury : Président / Présidente : Marc F. Gabay
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marino Marsi, Marc F. Gabay, Mickael Bauer, Emmanuel Baurepaire, Davide Boschetto, Laurent Cario, Marcelo Rozenberg, Daniele Fausti
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Mickael Bauer, Emmanuel Baurepaire

Mots clés

Mots clés contrôlés

Oxydes des métaux de transition

Spectroscopie résolue en temps

Électrons -- Corrélation

Phénomènes ultra-rapides

Mots clés libres

Dynamique ultrarapide

Matériaux corrélés

Pompe-sonde

Métaux de transition

ARPES

Diffraction en temps résolu

Ultrafast dynamic

Correlated materials

Pump-probe

Transition metal oxides

ARPES

Time-resolved diffraction

Résumé

Les isolants de Mott sont un exemple parfait de l’impact des corrélations électroniques locales sur les propriétés macroscopiques des matériaux. En variant légèrement le dopage ou la pression, un métal peut se transformer en un isolant. Ces propriétés peuvent être modifiées de manière très rapide en plaçant ces matériaux loin de l'équilibre. Nous avons étudié un prototype de Mott-Hubbard, V2O3 dopé en Cr, en utilisant l'état de l’art des techniques pompe-sonde, à savoir la photoémission résolue en angle, la réflectivité optique, la spectroscopie THz, et la diffraction des rayons X. La réponse électronique du système, après une excitation laser femtoseconde, qui a été maintenue pour chaque expérience à une longueur d'onde de 800 nm, a pu être déconvoluée de la réponse du réseau. Une étude comparative de ces réponses transitoires démontre un fort couplage électron-phonon dans ce prototype de matériau fortement corrélé. Avant thermalisation, le poids spectral est transféré de la bande de Hubbard inférieure vers le gap de Mott. Sur une échelle de temps plus long un état métastable est stabilisé par un changement structural. Pour mieux comprendre la réponse transitoire des isolants de Mott, nous avons également étudié un autre composé de Mott, BaCo1-xNixS2. Les tendances générales des isolants de Mott après photoexcitation ont été analysées en utilisant un modèle à deux orbitales. Nous interprétons que le remplissage du gap comme un changement spécifique des occupations orbitales.

Mott insulators are a perfect example of how local electronic correlations can change macroscopic properties of materials. Varying slightly the doping or the pressure can transform a metal to an insulator. These properties can be modified extremely rapidly by driving these materials far from equilibrium. We have investigated the model Mott-Hubbard material Cr-doped V2O3 using state of the art pump-probe techniques, namely angle resolved photoelectron spectroscopy, optical reflectivity, THz time-domain spectroscopy, and X-ray diffraction. We were able to unequivocally disentangle the electronic and the lattice response of the system to a femtosecond laser excitation, which was kept in all cases at a wavelength of 800 nm. We present a comparative study of these transient responses, which demonstrates the strong electron-phonon coupling of this strongly correlated model material. We show that before thermalization, spectral weight is transferred from the lower Hubbard band towards the Mott gap. On a longer time scale a metastable state is stabilized by the lattice structure. To further understand the transient response of Mott insulators, we have also studied another Mott compound, BaCo1-xNixS2. The general trends of photoexcitation in Mott insulators are analyzed using a two orbital model. We argue that the filling of the gap can be due to a change of the specific orbital fillings.