Installation et mise en oeuvre d'un détecteur de rayons X à pixels hybrides sur un diffractomètre de laboratoire : applications aux études de densité électronique et aux expériences de cristallographie résolues en temps

Installation and commissioning of a hybrid pixels X-ray detector on a laboratory diffractometer : Applications to electron density studies and time-resolved crystallography

• Auteur / Autrice : Emmanuel Wenger
• Direction : Dominik Schaniel, Paul Alle
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 29/05/2015
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : SESAMES - Ecole Doctorale Lorraine de Chimie et Physique Moléculaires
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Cristallographie, Résonance Magnétique et Modélisation (Nancy)
• Jury : Président / Présidente : Bernard Malaman
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Pierre Delpierre, Gérard Fauvet
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Noureddine Ghermani, Philippe Guionneau

Mots clés

Mots clés contrôlés

Radiocristallographie

Capteurs d'images à pixels actifs

Diffractomètres de rayons X

Rayons X

Détecteurs de rayonnement

Mots clés libres

Détecteurs de rayons X

Cristallographie

Détecteurs à pixels hybrides

Xpad

Mesures précises d’intensités diffractées

Cristallographie en temps résolu

X-Ray detector

Crystallography

Hybrid pixels detectors

Xpad

Accurate diffraction intensity measurements

Timed-Resolved crystallography

Résumé

Par rapport aux détecteurs de rayons X couramment utilisés pour la cristallographie, les détecteurs à pixels hybrides apportent des avantages majeurs qui proviennent principalement de l’utilisation d'une chaîne de comptage propre à chaque pixel permettant de compter les photons individuellement et très rapidement. Les principales innovations de ces détecteurs sont les suivantes : (1) Suppression quasi totale du bruit ; (2) Obturateur électronique ultra rapide (de l'ordre de 100 ns) ; (3) Vitesse d'acquisition de 500 images par seconde. Ces avantages déjà mis à profit depuis une petite dizaine d’années sur les lignes synchrotron, sont également très prometteurs pour les diffractomètres de laboratoire. L’objet de la thèse a été de développer un diffractomètre expérimental de laboratoire équipé d’un détecteur à pixels hybrides, XPAD, et de réaliser les premières mesures de diffraction sur monocristal. Ces mesures ont permis de déterminer les corrections et calibrations du détecteur nécessaires pour les mesures sur monocristaux. Conjointement, les méthodes et techniques de traitement des images pour intégrer les intensités de diffraction ont été étudiées. L’intérêt du très faible bruit du détecteur pour l’étude de modèles de densité électronique a été démontré ; le prototype avec le détecteur XPAD a donné de meilleurs résultats que les diffractomètres usuels. Une deuxième application a consisté à utiliser les qualités de vitesse du détecteur pixel pour la mise en œuvre de mesures résolues en temps à l’échelle de la milliseconde. Des mesures sous champs électrique commuté ont permis de montrer le potentiel de ce type de détecteur dans ce domaine de recherche

Compared to X-ray detectors commonly used for crystallography, hybrid pixels detectors provide major advantages primarily due to the use of a counting system proper to each pixel allowing for very fast and individual photon counting. The main innovations of these detectors are: (1) Almost total suppression of noise ; (2) Ultra-fast electronic shutter (about 100 ns) ; (3) Acquisition rate of 500 images per second. These advantages have already been exploited over the past ten years on synchrotron beam lines and are also very promising for laboratory diffractometers. The thesis work was to realize a prototype laboratory diffractometer equipped with such a detector, XPAD, and to achieve single crystal X-ray diffraction measurements. The necessary corrections and calibrations of the detector required for diffraction measurements on single crystals were determined. The methods and image processing techniques to integrate the diffraction intensities were studied. Benefits of the very low noise of the detector for electron density models study were demonstrated; the prototype diffractometer equipped with an XPAD detector gave better results than conventional diffractometers. A second type of application was to use the pixel detector for the implementation of time-resolved diffraction measurements at millisecond timescale. Measurements under switched electric fields have shown the potential of this type of detector in this area of research