Frustration géométrique et origine quantique de la dynamique de spins

Geometrical frustration and quantum origin of spin dynamics

• Auteur / Autrice : Alexandre Bertin
• Direction : Pierre Dalmas de Réotier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de la matière condensée et du rayonnement
• Date : Soutenance le 21/05/2015
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble, Isère, France ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Service de physique statistique, magnétisme et supraconductivité (Grenoble, Isère, France ; 1990-2015)
• Jury : Président / Présidente : Olivier Isnard
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Fabrice Bert, Björn Fåk
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Andrew R. Wildes, Hans-Henning Klauss

Mots clés

Mots clés libres

Magnétisme

Frustration géométrique

Pyrochlore

Champ cristallin

Diffusion de neutrons

Relaxation du spin du muon

Magnetism

Geometrical frustration

Pyrochlore

Crystal-electric-field

Neutron scattering

Muon spin relaxation

Résumé

Cette thèse se concentre sur l'étude de composés magnétiques géométriquement frustrés où les ions magnétiques se situent aux sommets d'un réseau de tétraèdres partageant leurs sommets: les composés pyrochlores. Deux familles de formule chimique R2M2O7, où R est un lanthanide et M= Ti, Sn, sont particulièrement intéressantes puisqu'elles présentent une grande variété d'états magnétiques exotiques. Premièrement, nous avons étudié le champ cristallin agissant au site de la terre rare dans l'approximation de Stevens où uniquement le terme fondamental est considéré. Un jeu unique de paramètres a été déterminé pour chaque famille considérée grâce à une analyse globale incluant des spectres de neutrons inélastiques de plusieurs composés. Ensuite, nous avons caractérisé avec un large éventail de techniques les propriétés physiques à basse température de Nd2Sn2O7. En dessous de la température de transition Tc=0.91 K, ce composé possède un ordre magnétique à longue portée dans la configuration de spins dite ''all-in-all-out''. Une persistance de la dynamique de spins a été révélée dans la phase ordonnée, attribuée à des excitations unidimensionnelles de spins. Une dynamique de spins anormalement lente est également reportée dans la phase paramagnétique. Enfin, nous avons apporté quelques informations sur les deux états fondamentaux proposés pour le composé très étudié Tb2Ti2O7: premièrement, l'apparition d'une transition Jahn-Teller à basse température est suggérée mais l'absence d'élargissement des pics de Bragg réfute la présence d'une transition structurale. Enfin ce composé pourrait être un exemple d'une glace de spin quantique mais l'existence d'un plateau d'aimantation n'est pas évident jusqu'à T=20 mK.

This Phd thesis focuses on the study of magnetically frustrated compounds where magnetic ions lie at the vertices of a corner-sharing tetrahedra network: the pyrochlore compounds. The two series of chemical formula R2M2O7, where R is a lanthanide and M=Ti, Sn, are of peculiar interest since they display a large variety of exotic magnetic ground states. First, we have studied the crystal-electric-field acting at the rare earth within the Stevens approximation where only the ground state multiplet is considered. A single set of parameters for each families of interest has been determined through a global analysis including several inelastic neutron scattering spectra of various compounds. Then, we have characterised with a large panel of techniques the low temperature physical properties of Nd2Sn2O7. This compound enters a long-range magnetic order at transition temperature Tc=0.91 K with an ``all-in-all-out'' spin configuration. A persistence of spin dynamics has been found in the ordered phase, ascribed to one-dimensional spin loops excitations. Anomalously slow paramagnetic spin fluctuations are also reported. Finally, we have brought information on the two proposed ground states of the widely studied compound Tb2Ti2O7: first, a Jahn-Teller transition is claimed to occur at low temperatures but no broadening of the Bragg peaks is seen down to T=4 K precluding premises of a structural transition. Secondly, this compound could be a realisation of a quantum spin-ice but no definitive evidence of a magnetisation plateau is found down to T=20 mK.