Thèse soutenue

Développement d'une chimie hôte-invité pour la valorisation du CO2 via une catalyse éco-compatible
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Auteur / Autrice : Anaïs Mirabaud
Direction : Jean-Pierre DutastaVéronique Dufaud
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 08/12/2015
Etablissement(s) : Lyon, École normale supérieure
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de chimie. Lyon (2003-….)
Jury : Président / Présidente : Olivier Piva
Examinateurs / Examinatrices : Jean-Pierre Dutasta, Véronique Dufaud, Olivier Piva, Brigitte Bibal, Franck Launay, Alexandre Martinez, Adelina Vallribera Massó
Rapporteurs / Rapporteuses : Brigitte Bibal, Franck Launay

Résumé

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Le développement de procédés catalytiques pour la valorisation chimique du dioxyde de carbone (CO2), suscite un intérêt grandissant en termes de chimie du carbone et de développement durable. Les travaux de cette thèse portent sur l’étude de la synthèse de carbonates cycliques à partir du couplage du CO2 avec des époxydes. De nombreux catalyseurs ont été développés dont les sels d’ammoniums fournissant le nucléophile nécessaire pour initier la réaction par ouverture de l’époxyde. Notre projet propose une nouvelle approche qui consiste à augmenter la nucléophilicité du catalyseur via une chimie hôte-invité dans laquelle des récepteurs moléculaires de type cavitands viennent sélectivement encapsuler les cations ammoniums, libérant ainsi l’anion nucléophile pour une meilleure réactivité. Notre système catalytique, testé à 1 bar de CO2, a notamment démontré tout son potentiel par l’activation accrue de sels de tétraméthylammonium initialement inactifs. Des expériences effectuées sous une pression de CO2 de 10 bar, ont permis d'étudier l’influence de la structure des cavitands et de montrer qu’une double activation était possible grâce à la conception de cavitands comportant des fonctions acides de Brönsted et des propriétés d’encapsulation optimales. Une application à la catalyse hétérogène a finalement été initiée par l’immobilisation des ammoniums ou des cavitands sur des supports à base de silice pour profiter des avantages de tels procédés.