Luminescence ultraviolette et dynamiques excitoniques dans l’oxyde de zinc massif et nano-structuré

Ultraviolet luminescence and exciton dynamics in massive and nano-structured zinc oxide

• Auteur / Autrice : Mathieu Dumergue
• Direction : Patrick Martin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, matière et nanosciences
• Date : Soutenance le 09/01/2015
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Lasers Intenses et Applications (Bordeaux ; 1999-....)
• Jury : Président / Présidente : Lionel Canioni
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Andrei Belsky, Véronique Jubera
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Bruno Masenelli, Bertrand Poumellec

Mots clés

Mots clés contrôlés

Nanoparticules

Relaxation, Phénomènes de

Dynamique

Excitons

Luminescence

Oxyde de zinc

Mots clés libres

Oxyde de zinc (ZnO)

Luminescence

Excitons

Nano-particules

Exciton lié DX

Zinc oxide (ZnO)

Luminescence

Excitons

Nano-particles

Bound exciton DX

Résumé

Cette thèse présente les travaux effectués au CELIA sur la luminescence ultraviolette et les dynamiques excitoniques dans l’oxyde de zinc (ZnO) sous forme massive et nano-structurée. Les mesures ont été effectuées en conditions expérimentales contrôlées (température, fluence d’excitation), pour différentes énergies de photon excitateur. Nous avons mesuré les spectres d’émission sous excitation à un photon UV (4,66 eV), ainsi que à 3 photons IR (1,55 eV), et proposé un schéma séquentiel de formation des excitons (avec simulations), en particulier pour les excitons DX. Nous avons obtenu une durée de vie nanoseconde de DX dans les deux cas, en désaccord avec la majorité des études publiées dans la littérature.

This thesis presents the work carried out at CELIA about ultraviolet luminescence and exciton dynamics in massive and nano-structured zinc oxide (ZnO). Measurements were carried out under controlled experimental conditions (temperature, excitation fluence), according to different excitation photon energies.We measured emission spectra under UV photon excitation (4.66 eV), and 3 IR photons (1.55 eV), and suggested a sequential exciton formation mechanism (with simulations), especially for DX excitons. We found a nanosecond lifetime for DX in both cases, in disagreement with most of the studies published in the literature. Relaxation dynamics of free and bound excitons are linked by the FX trapping process on donor defect and the DX thermal detrapping.Under VUV excitation (20-50 eV), surface effects and strong local excitation density greatly accelerate the relaxation of excitons. Under X excitation (1 keV), good conditions for the formation of DX seems to be close under excitation at 1.55 and 950 eV.The presence of core 2p band of zinc modifies the relaxation dynamics of excitons by the multiplication of local high density excitations zones and the change of the elementary excitations distribution. We have also conducted measurements on nano-particles. The significant surface effects induced by the small size of these system lead to a sharp acceleration of kinetics, masking the intrinsic exciton relaxation process.