A study of the metabolic, ecological and biogeochemical controls on Hg stable isotope fractionation in arctic marine mammals

• Auteur / Autrice : Jérémy Masbou
• Direction : David Point, Jeroen Sonke
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Biogéochimie isotopique
• Date : Soutenance en 2014
• Etablissement(s) : Toulouse 3

Mots clés

Mots clés contrôlés

Arctique, Océan

Mammifères marins -- Effets de la pollution de l'eau

Mercure -- Toxicologie

Mots clés libres

Mercure

Arctique

Carbone

Climat

Isotopes stables

Géochimie

Mammifères

Résumé

Depuis la découverte de processus de dépôts massifs de Hg (AMDE), l'Arctique est devenue une région clé dans la compréhension du cycle global du Hg. L'impact sur la santé humaine de ce polluant dépend non seulement de sa concentration mais aussi et surtout de sa forme chimique. En particulier, le monométhylmercure (MMHg) est une puissante neurotoxine qui atteint des concentrations élevées chez les prédateurs de l'Arctique du fait de ses propriétés de bioaccumulation et de bioamplification dans la chaine alimentaire. La compréhension des mécanismes à l'origine de la formation du MMHg (méthylation) et de sa dégradation (déméthylation) est primordiale pour caractériser son devenir et son impact dans les milieux aquatiques. Nous présentons ici une étude environnementale effectuée sur des tissus biologiques prélevés sur trois espèces emblématiques de l'Arctique : le phoque annelé (Pusa hispida), la baleine beluga (Delphinapterus leucas) et l'ours polaire (Ursus Maritimus). L'analyse de leurs compositions isotopiques en Hg montre simultanément un fractionnement dépendant (MDF, d202Hg) et indépendant de la masse (MIF, delta199Hg). Alors que les variations en d202Hg semblent largement expliquées par des processus métaboliques internes de détoxification/accumulation, la tendance temporelle (1988-2002, Pusa hispida) et le gradient latitudinal (60°N-71°N, Delphinapterus leucas) observés pour le delta199Hg reflètent vraisemblablement l'influence de l'évolution et de la distribution de la banquise sur le cycle biogéochimique du Hg en Arctique. Dans la seconde partie de cette thèse de doctorat, nous développons une approche moléculaire novatrice et prometteuse permettant de déterminer pour la première fois la composition isotopique des atomes de Hg et de carbone contenus dans la molécule de MMHg pour les échantillons biologiques. Ces premières mesures offrent des perspectives prometteuses pour tracer l'origine du MMHg dans les milieux aquatiques.

Since the discovery of atmospheric Hg depletion events (AMDE) in the Arctic, the Polar Regions have become key in understanding the Hg global cycle. The impact of Hg on human health depends on both Hg concentration and chemical form. In particular, monomethylmercury (MMHg) is a potent neurotoxin. High MMHg concentrations are observed in Arctic top predators due to bioaccumulation and biomagnification processes in the food webs. Hence, the characterization of the transformations leading to the formation (methylation) and the degradation (demethylation) of MMHg is of great concern to assess its fate and impact in aquatic ecosystems. In this context, we present an environmental study on three Arctic bio-indicators: the ringed seal (Pusa hispida), the beluga whale (Delphinaperus leucas) and the polar bear (Ursus maritimus). Hg isotope analysis of the bio-indicator liver tissues show both mass dependent isotope fractionation (MDF, delta202Hg) and mass independent fractionation (MIF, delta199Hg). While the changes in d202Hg are widely linked to in vivo metabolic processes, the time trend (1988-2002, Pusa hispida) and the latitudinal gradient (60°N-71°N, Delphinaperus leucas) observed for ?199Hg signatures suggests the influence of sea ice cover on the Arctic biogeochemical Hg cycle. In a second part of this dissertation, we propose a novel and promising molecular approach with the first measurements of the isotopic compositions of Hg and carbon on the MMHg molecule in biological samples. These results are very promising for tracing MMHg origin in aquatic environments.