Etudes de systèmes chalcogénures binaires et ternaires par dynamique moléculaire ab-initio

First-principles investigation of binary and ternary amorphous chalcogenide systems

• Auteur / Autrice : Assil Bouzid
• Direction : Carlo Massobrio
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de la matière condensée
• Date : Soutenance le 03/10/2014
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg)
• Jury : Président / Présidente : Alexandre Varnek
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Fabrizio Cleri, Benoît Coasne, Mauro Boero
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Jean-Yves Raty, Fabrizio Cleri

Mots clés

Mots clés contrôlés

Modèles mathématiques

Verres métalliques

Dynamique moléculaire

Chalcogénures

Mots clés libres

Chalcogénures

Thermodynamie

Matériaux à changement de phase

Chalcogenide

Pressure

CPMD

VdW

PCM

FPMD

Ab-initio

Résumé

Ce travail de thèse s’inscrit dans le cadre d'études théoriques ayant pour but l’établissement de la structure des chalcogénures binaires et ternaires sous différentes conditions thermodynamiques. Des techniques de modélisation numérique ab-initio ont été employées. En particulier, nous avons utilisé la dynamique moléculaire par premiers principes selon l’approche de Car et Parrinello ainsi que sa version dite ''deuxième génération''. La première partie est consacrée à l’étude des chalcogénures binaires, notamment les verres GeSe2 et GeSe4 sous pression ainsi qu'à l’étude des effets des forces de van der Waals et des fonctionnelles d’échange et corrélation DFT sur la structure de l’amorphe GeTe4. Dans la deuxième partie, l’intérêt a été porté à l’étude d'un matériau à changement de phase récemment proposé par les expérimentateurs comme un bon candidat pour le stockage de données, le ternaire Ga4Sb6Te3.

This thesis reflects efforts toward an accurate understanding of the atomic scale structure of chalcogenide glasses. These compounds have an impact on electronics, optoelectronics and memory devices. I resorted to the most advanced first-principles molecular dynamics simulations such as the standard Car-Parrinello method as well as its second generation version. In the first part of this thesis we provide a detailed study of the topological changes undergone under pressure by glassy GeSe2 and by glassy GeSe4. Structural transition and bonding features are described and compared to the results of neutron and X-ray diffraction experiments. Furthermore, in the case of glassy GeTe4 we demonstrated that the inclusion of van der Waals forces leads to substantial improvements in the description of the structure. In the second part of this thesis, we established the atomic-scale organization of a promising candidate for phase change memory applications, glassy Ge4Sb6Te3.