Excitation électrique locale de nanostructures plasmoniques par la pointe d'un microscope à effet tunnel

par Benoit Rogez

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Gérald Dujardin.

Soutenue le 16-12-2014

à Paris 11 , dans le cadre de Ecole doctorale Ondes et Matière (Orsay, Essonne ; 1998-2015) , en partenariat avec Institut des sciences moléculaires d'Orsay (2010-....) (laboratoire) et de Institut des Sciences Moléculaires d'Orsay (laboratoire) .


  • Résumé

    Nous utilisons un microscope à effet tunnel (STM) associé à un microscope optique inversé pour l’excitation et la détection des plasmons de surface propagatifs et/ou localisés. L’excitation de ces plasmons est assurée par passage d’un courant tunnel inélastique entre la pointe du STM et la surface d’un film métallique mince (épaisseur de 50 nm) d’or ou d’argent déposé sur une lamelle de verre. Les fuites radiatives des plasmons de surface propagatifs et la lumière émise par les plasmons localisés dans le substrat de verre sont collectées par un microscope optique via un objectif à immersion. Il est alors possible de déterminer à la distribution spatiale et angulaire des émissions issues de ces plasmons de surface excités par STM, ainsi qu’à leur distribution en longueurs d’onde. Dans cette thèse, nous nous sommes intéressés au fonctionnement et à l’émission de lumière sous la pointe d’un microscope à effet tunnel fonctionnant à l’air. Nous montrons que la présence d’eau adsorbée au sein de la jonction tunnel, associée à la boucle d’asservissement du STM induit un mode de fonctionnement oscillant et périodique du STM sans lequel il serait difficile d’exciter les plasmons de surface. Ensuite, nous avons montré qu’il est possible de contrôler la directivité des plasmons de surface propagatifs excités par STM en excitant localement un nanofil d’or déposé sur le film d’or. L’étude détaillée de cette directivité nous a permis de démontrer que, contrairement au cas du nanofil d’or déposé sur verre, un nanofil d’or déposé sur film d’or ne se comporte pas comme un résonateur Fabry Pérot. Nous avons proposé un modèle simple dans lequel le nanofil est assimilé à un réseau linéaire d’antennes. Ce modèle permet de rendre compte des structurations spectrales et spatiales des plasmons de surface sur le film d’or résultant de l’ajout du nanofil d’or. Puis, nous avons étudié le couplage entre des nanofibres organiques fluorescentes (structures excitoniques) et les plasmons de surface propagatifs d’un film métallique d’or ou d’argent sur lequel ces nanofibres sont déposées. Nous avons ainsi montré que (i) la fluorescence de la nanofibre peut exciter des plasmons de surface à la surface du film d’or, (ii) la nanofibre organique agit comme un guide d’onde plasmonique et (iii) qu’il est possible d’injecter des plasmons de surface propagatifs du film excités par STM dans ces modes guidés par la nanofibre. D’autre part, en étudiant la figure d’interférences dans le plan de Fourier, nous avons pu confirmer que l’émission du dipôle sous la pointe STM et les plasmons de surface propagatifs excités par STM sont cohérents, donc issus du même événement tunnel. Enfin, nous discutons les effets du couplage entre des nanocristaux semiconducteurs (quantum dots) individuels et un monofeuillet de graphène. Nous montrons que la présence du graphène réduit d’un facteur ~10 la durée de vie de l’état excité des quantum dots déposés sur graphène par rapport aux quantum dots déposés sur verre. Pour les quantum dots déposés sur graphène, il résulte de cette réduction de la durée de vie de l’état excité, une baisse de l’intensité de fluorescence et une réduction du phénomène de scintillement avec un temps de résidence dans un état brillant globalement plus long que pour les quantum dots déposés sur verre. Les différents résultats obtenus au cours de cette thèse permettent de mieux comprendre l’excitation de plasmons de surface avec un microscope à effet tunnel, le couplage entre nanostructures plasmoniques et le couplage entre une structure plasmonique et une nanostructure excitonique. Ils ouvrent des perspectives intéressantes pour le développement de nanodispositifs hybrides plus complexes liants plasmons et excitons et contrôlés électriquement

  • Titre traduit

    Local electrical excitation of plasmonic nanostructures with a scanning tunnelling microscope


  • Résumé

    We use a scanning tunnelling microscope (STM) to excite propagating and/or localised surface plasmons on a thin metallic film (50 nm thick) made of gold or silver deposited on a glass substrate. The leakage radiation of these STM-excited propagating surface plasmons, and the light emitted by localized plasmons into the glass substrate are collected by an inverted optical microscope equipped with an oil immersion objective. Using this setup, it is possible to image both the spatial and angular distribution of the light emitted into the glass substrate on a cooled-CCD. Sending this light to a spectrometer, it is also possible to obtain the wavelength distribution of these STM-excited plasmons. In this manuscript, we discuss the different operation modes of an STM in air. We show that the thin water layers adsorbed on both the STM tip and sample, along with the STM feedback loop, may give rise to an oscillatory mode of operation. Moreover, this mode turns out to be the most efficient one for plasmon excitation with a STM in air. We then show that, when the STM tip is used to locally excite plasmons on a gold nanowire deposited on a gold film, propagating surface plasmons may be preferentially launched along the nanowire axis. Precise understanding of this directivity allows us to demonstrate that, when deposited on a gold film, gold nanowires do not behave as Fabry-Perot resonators, but may be described quite accurately with a one dimensional antenna array model. With this model, it is thereby possible to explain the complex spatial and spectral characteristics of the STM-excited plasmons on the gold film after the addition of the nanowire. Next, we focus on the coupling between fluorescent organic nanofibres (excitonic nanostructures) and propagating surface plasmons on a metallic film (either gold or silver). We show that when the nanofibres are deposited on the metallic film, (i) their fluorescence can excite propagating surface plasmon, (ii) the nanofibre can act as a plasmonic waveguide, and (iii) it is possible to inject surface plasmons propagating onto the metallic film into the guided plasmonic modes of the nanofibre. Moreover, by studying Fourier space images, we confirmed that the vertical dipole localised under the STM tip and the STM-excited propagating surface plasmons are coherent. We finally study the coupling between individual semiconducting nanocrystals (quantum dots) and a graphene monolayer deposited on a glass substrate. We show that, when deposited on graphene, the fluorescence lifetime of the quantum dots is about 10 times shorter than for the quantum dots deposited on bare glass. This leads to a weaker fluorescence signal and reduced blinking behaviour with longer time spent into a bright state. These results improve our understanding of the STM excitation of surface plasmons. They also provide information on the coupling between plasmonic nanostructures and between plasmonic and excitonic entities. in particular, these results are a promising step toward the conception and the realisation of complex electrically driven hybrid plasmonic/excitonic nanodevices


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