Aérosol fin dans une mégalopole européenne : Simulation des sources

• Auteur / Autrice : Hervé Petetin
• Direction : Matthias Beekmann, Olivier Sanchez
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie de la Pollution Atmosphérique et Physique de l'Environnement
• Date : Soutenance en 2014
• Etablissement(s) : Paris 7

Mots clés

Mots clés contrôlés

Oxydes d'azote

Noir de carbone

Nitrate d'ammonium

Aérosols

Aérosols atmosphériques

Air -- Qualité

Résumé

Entre 2009 et 2010, trois campagnes de mesure — MEGAPOLI, PARTICULES et FRANCIPOL — ont permis de constituer dans la mégalopole parisienne une vaste base de données, diversifiées et complémentaires, sur l'aérosol fin et ses précurseurs gazeux. A la croisée de ces trois projets, ce travail de thèse vise à renseigner certains aspects du bilan de l'aérosol sur Paris, avec une attention particulière portée à ses sources, à travers : (i) l'étude du partage entre imports depuis l'extérieur et production locale de PM2. 5 et de ses principaux constituants chimiques (black carbon, matière organique, inorganiques secondaires), (ii) l'évaluation sur l'agglomération des inventaires d'émissions de black carbon et d'oxydes d'azote, (iii) la caractérisation des précurseurs gazeux de nitrate d'ammonium (ammoniac et acide nitrique) et du régime chimique associé (NH3- versus HNO3-limité), (iv) l'étude de certains composés organiques volatiles précurseurs d'aérosol organique secondaire et (v) l'analyse de plusieurs sources d'incertitude associées aux imports hivernaux de matière organique vers Paris, et en particulier les émissions liées au chauffage au bois résidentiel. L'ensemble de ces points est traité avec le modèle de chimie-transport CHIMERE, dont ce travail donne ainsi une évaluation diagnostique détaillée. En moyenne annuelle, CHIMERE simule relativement bien les PM2. 5 sur Paris, mais présente des compensations d'erreur importantes, notamment au niveau de la spéciation chimique et du partage entre imports et production locale. Les différentes analyses menées permettent de mieux caractériser certaines de ces sources d'erreur.

Between 2009 and 2010, three measurement campaigns — MEGAPOLI, PARTICULES and FRANCIPOL — have provided in the Paris agglomeration a large and complementary data base on fine aerosol and its gaseous precursors. At the crossroads of these projects, this thesis aims at investigating some aspects of the aerosol budget in Paris, with particular attention to its sources, through : (i) the study of the apportionment between imports from outside the city and local production of PM2. 5 and its main chemical constituants (black carbon, organic matter, secondary inorganic compounds), (ii) the evaluation of black carbon and nitrogen oxides emission inventories over the agglomeration, (iii) the characterization of ammonium nitrate gaseous precursors (ammonia and nitric acid) and chemical regime (NH3¬versus HNO3-limited), (iv) the study of some volatile organic compounds involved in the formation of secondary organic aerosols and (y) the analysis of several uncertainty sources associated to the import of organic matter toward Paris during wintertime, and in particular the woodburning emissions. AIl these points have been treated with the CHIMERE chemistry-transport model, of which this work thus gives a detailed diagnostic evaluation. On the annual average, CHIMERE simulates rather well PM2. 5 in Paris, but shows important error compensations, in particular in the chemical speciation and in the apportionment of imports versus local production. The various analyses carried out in this work have allowed to better characterize several of these error sources.