Étude expérimentale et modélisation phénoménologique de l’hydrolyse de sodium tritié : influence des conditions opératoires sur la distribution du tritium dans les effluents

Experimental study and phenomenological modeling of the hydrolysis of tritiated sodium : influence of experimental conditions on the tritium distribution in the effluents

• Auteur / Autrice : Aurélien Chassery
• Direction : Xavier Joulia
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des Procédés et de l’Environnement
• Date : Soutenance le 16/12/2014
• Etablissement(s) : Toulouse, INPT
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de génie chimique (Toulouse ; 1992-....)
• Jury : Président / Présidente : Christian Latgé
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Xavier Joulia, Christian Latgé, Hélène Lorcet
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : André Laurent, Pierre Cézac

Mots clés

Mots clés libres

Réacteur à neutrons rapides

Sodium

Tritium

Réaction sodium-Eau

Modélisation

Hydrolyse du sodium

Fast reactor

Sodium

Tritium

Sodium-Water reaction

Modeling

Sodium hydrolysis

Résumé

L’hydrolyse contrôlée et progressive est une des solutions technologiques pour traiter le sodium tritié présent dans divers composants d’un Réacteur à Neutrons Rapides. Une étude expérimentale a été réalisée pour analyser et comprendre les phénomènes physico-chimiques mis en jeu lors de cette hydrolyse, fortement exothermique, et étudier l’influence des paramètres opératoires sur la répartition HT /HTO au sein de l’effluent liquide et de l’effluent gazeux générés. Les deux facteurs prédominants sont l’activité totale du sodium traité et le flux énergétique (J/s) dégagée par la réaction. Un modèle phénoménologique de l’hydrolyse de sodium tritié est proposé pour synthétiser les connaissances acquises et servir d’aide à la prédiction de la composition en tritium dans les effluents générés en vue de leur traitement.

Within the framework of the decommissioning of fast reactors, several processes are under investigation regarding sodium disposal. One of them rests on the implementation of the sodium-water reaction (SWR), in a controlled and progressive way, to remove residual sodium containing impurities such as sodium hydrides, sodium oxides and tritiated sodium hydrides. Such a hydrolysis releases some amount of energy and produces a liquid effluent, composed of a solution of soda, and a gaseous effluent, composed of hydrogen, steam and an inert gas. The tritium, originally into the sodium as a soluble (T-) or precipitate form (NaT), will be distributed between the liquid and gaseous effluent, and according to two chemical forms, the tritium hydride HT and the tritiated water HTO. HTO being 10,000 times more radiotoxic than HT, a precise knowledge of the mechanisms governing the distribution of tritium is necessary in order to estimate the exhaust gas releases and design the process needed to treat the off-gas before its release into the environment. An experimental study has been carried out in order to determine precisely the phenomena involved in the hydrolysis. The influence of the experimental conditions on the tritium distribution has been tested. The results of this study leaded to a phenomenological description of the tritiated sodium hydrolysis that will help to predict the composition of the effluents, regarding tritium.