Thèse soutenue

Ordre local dans les zéolithes étudié par la RMN de l'azote-14 : une combinaison d'approches expérimentale et théorique
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Auteur / Autrice : Eddy Dib
Direction : Bruno Alonso
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie-Physique
Date : Soutenance le 24/10/2014
Etablissement(s) : Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Sciences Chimiques Balard (Montpellier ; 2003-2014)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Charles Gerhardt (Montpellier ; 2006-....)
Jury : Président / Présidente : Francesco Di Renzo
Examinateurs / Examinatrices : Bruno Alonso, Francesco Di Renzo, Francis Taulelle, Christel Gervais, Franck Fayon, Tzonka Mineva
Rapporteurs / Rapporteuses : Francis Taulelle, Christel Gervais

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Nous avons exploré les potentialités de la RMN 14N à l'état solide pour étudier l'ordre et le désordre local dans les zéolithes structurées à l'aide des cations de tétraalkylkammoniums. Cette étude est effectuée en combinant les approches expérimentales et théoriques. Les halogénures de tétraalkylkammonium CnH2n+1+X- (n : 1–4 ; X : Br, I) considérés comme des cristaux modèles, sont étudiés dans une première partie. Nous avons pu corréler des aspects structuraux spécifiques (distorsion des angles CNC, répartition spatiale des anions) aux paramètres spectroscopiques de l'interaction quadripolaire 14N.Dans une deuxième partie, nous décrivons l'ordre local dans la silicalite-1 (MFI), en nous basant notamment sur les paramètres de l'interaction quadripolaire 14N. Des variations chimiques au niveau des agents minéralisateurs ou structurants ont des effets mesurés sur ces paramètres qui peuvent être corrélés à l'ordre local au niveau de l'agent structurant et de la charpente minérale. Des modélisations théoriques effectuées à T = 0 et 300 K ont permis de mieux comprendre ces systèmes.Enfin, dans une troisième partie nous avons démontré la sensibilité des paramètres RMN de l'azote-14 à la distribution des sites actifs (Al, B) dans la zéolithe ZSM-5 en utilisant une large palette d'expériences RMN et de calculs théoriques.Ce travail a permis pour la première fois d'établir l'intérêt de la RMN 14N pour l'étude de l'ordre local dans les zéolithes et de montrer les principales informations qui peuvent en être tirées.