Synthèse de films de diamant de haute qualité cristalline pour la réalisation de dosimètres pour la radiothérapie

Synthesis of high quality diamond film for the dosimeter realization in the radiotherapy domain

• Auteur / Autrice : Nicolas Vaissière
• Direction : Jean-Charles Arnault
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences physiques - Chimie
• Date : Soutenance le 07/02/2014
• Etablissement(s) : Cachan, Ecole normale supérieure
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences pratiques (1998-2015 ; Cachan, Val-de-Marne)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jocelyn Achard, Julien Barjon, Marc Portail, Samuel Saada
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Silvère Barrat, Ken Haenen

Mots clés

Mots clés contrôlés

Iridium

Radiothérapie

Épitaxie

Diamant -- Couches minces

Mots clés libres

Diamant

Hétéroépitaxie

CVD

Surface

Iridium

XPS

XRD

MEB

Détection

Diamond

Heteroepitaxy

CVD

Surface

Iridium

XPS

XRD

SEM

Detection

Résumé

Cette thèse vise à maitriser la synthèse MPCVD de films hétéroépitaxiés de diamant de haute qualité cristalline sur substrat d’iridium pour la réalisation de dosimètres en radiothérapie. Cet objectif nous a conduits à élaborer la couche d’iridium épitaxiée sur des substrats SrtiO3 (001). Un bâti sous vide équipé d’un canon à électrons a donc été développé et calibré. Les couches obtenues ont été caractérisées par DRX et présentent une qualité structurale équivalente à l’état de l’art. Le procédé de nucléation (BEN) - MPCVD induit sur la surface de l’iridium des « domaines » spécifiques à la nucléation du diamant sur iridium. Un travail important a été mené sur l’optimisation du (BEN) - MPCVD de façon à obtenir un procédé fiable et reproductible pour obtenir des « domaines » homogènes sur une surface de 5x5mm2 d’Ir/SrtiO3. Des études de caractérisation de surface (MEB, XPS, AES) des « domaines » nous ont permis de dresser leur carte d’identité chimique et morphologique. Nous démontrons ainsi qu’ils contiennent des nuclei de diamant. De plus, la propagation de ces « domaines » semble suivre des directions préférentielles [110] induites par l’épitaxie de l’iridium au cours du temps durant l’étape de (BEN)-MPCVD. A partir de ces résultats, des films de diamant hétéroépitaxiés autosupportés de 100&#956-m ont été élaborés. La corrélation entre la qualité cristalline du diamant hétéroépitaxié et sa réponse en détection a été menée avec l’équipe dosimétrie du LCD. Des inhomogénéités de la structure cristalline due à la présence de défauts structuraux ont été mises en évidence. Afin d’étudier localement ces échantillons, une campagne de mesure par microfaisceau X a été réalisée sur la ligne Diffabs du Synchrotron Soleil. L’assemblage des différentes connaissances acquises lors de cette thèse a permis de fabriquer et de caractériser un premier détecteur à base de diamant hétéroépitaxié au LCD

This thesis aims to master the MPCVD synthesis of heteroepitaxial diamond films of high crystalline quality on iridium substrate for radiotherapy dosimeters. This objective has led us to develop the epitaxial iridium layer grown on SrtiO3 substrates (001). A vacuum frame equipped with an electron gun has been developed and calibrated. The obtained layers characterized by XRD, possess a structural quality equivalent to the state of the art/in literature. Bias Enhanced Nucleation (BEN)- MPCVD induces nucleation of « domains » on the iridium surface, according a unique nucleation pathway. Significant work has been conducted on (BEN)-MPCVD optimization to obtain a reliable and reproducible method for generating homogeneous « domains » on a surface of 5x5mm2. Combined characterizations (SEM, XPS, AES) of « domains » surface enabled us to establish the identity card of their chemical and morphological properties. We demonstrate that they contain diamond nuclei. In addition, the temporal expansion of these « domains » seems to follow preferential directions <110> of iridium lattice during the (BEN)-MPCVD stage. From these results, self-supported heteroepitaxial diamond films 100&#956-m thick have been grown. The correlation between their crystalline quality and their detection response was conducted with the LCD dosimeter team. The inhomogeneities in the crystal structure due to structural defects have been identified. To study more locally these samples, a measurement campaign was carried out by microbeam X on the DIFFABS line at Soleil Synchrotron. The combination of the different knowledges acquired during this thesis has allowed the fabrication and characterization of the first detector based on heteropitaxial diamond at the LCD laboratory.