Contribution à la description théorique de la dynamique des processus élémentaires hétérogènes : collisions de l'azote moléculaire et de l'hydrogène atomique avec des surfaces de tungstène

Theoretical study of gas-solid elementary processes dynamics : collision of molecular nitrogen and atomic hydrogen with tungsten

• Auteur / Autrice : Rémi Petuya-Poublan
• Direction : Pascal Larrégaray, Cédric Crespos
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Physique
• Date : Soutenance le 17/09/2014
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Etablissement d'accueil : Université Bordeaux-I (1971-2013)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des Sciences Moléculaires (Bordeaux)
• Jury : Président / Présidente : Laurent Bonnet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Cédric Crespos, Wei Dong, Roberto Marquardt
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Didier Lemoine, Yves Ferro

Mots clés

Mots clés contrôlés

Collisions non-réactives (physique)

Dynamique moléculaire quasi-classique

Tungstène

Hydrogène

Azote

Interfaces gaz-solide

Chimie des atomes chauds

Recombinaison Eley-Rideal

Surfaces d'énergie potentielle

Mots clés libres

Simulations de dynamique quasi-classique

Surface d’énergie potentielle

Recombinaison Eley-Rideal et « atomes chauds »

Collision non réactive

Azote

Hydrogène

Tungstène

Interface gaz-solide

Quasiclassical dynamics simulations

Potential energy surfaces

Eley-Rideal and Hot-Atom recombination

Non reactive scattering

Nitrogen

Hydrogen

Tungsten

Gas-solid interface

Résumé

Les processus élémentaires hétérogènes à l’interface gaz-solide présentent un intérêt fondamental dans de nombreux domaines tels que la catalyse hétérogène, la chimie atmosphérique et des milieux interstellaires, la rentrée atmosphérique de véhicules spatiaux ou encore la description des interactions plama-paroi. Cette thèse a pour objet l’étude de la dynamique des processus de collision non réactive de l’azote N2 sur une surface de tungstène W(100) et des processus de recombinaison moléculaire de l’hydrogène H2 sur des surfaces de tungstène W(100) et W(110). Leur dynamique quasi classique est simulée au moyen de surfaces d’énergie potentielle préalablement construites à partir de calculs de théorie de la fonctionnelle de la densité. Un potentiel multi-adsorbats est notamment développé pour tenir compte du taux de couverture de surface afin d’étudier la compétition entre la recombinaison directe, de type Eley-Rideal et la recombinaison par « atomes chauds » après diffusion hyperthermique d’un atome sur la surface.

Heterogeneous elementary processes at the gas-solid interface are ofgreat interest in many domains such as heterogeneous catalysis, atmospheric and interstellar media chemistry, spacecraft atmospheric re-entry and plasma-wall interactions description. This thesis focus on the dynamics of nitrogen, N2, non reactive scattering on a tungsten W(100) surface and hydrogen, H2, recombination processes on tungsten surfaces W(100) and W(110). The quasiclassical dynamics of these processes is simulated using potential energy surfaces based on density functional theory calculations. In particular, a multi-adsorbate potential is developed to include surface coverage in the dynamics simulation in order to scrutinize the interplay between both direct abstraction, the so-called Eley-Rideal recombination,and the Hot-Atom recombination process after hyperthermal diffusion on the surface