Modélisation atomistique de la précipitation des hydrures de zirconium : Méthodologie de developpement d'un potentiel en liaisons fortes
Auteur / Autrice : | Alice Dufresne |
Direction : | Guy Tréglia |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Sciences des Matériaux, Physique, Chimie et Nanosciences |
Date : | Soutenance le 18/12/2014 |
Etablissement(s) : | Aix-Marseille |
Ecole(s) doctorale(s) : | École Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille) |
Jury : | Président / Présidente : Alexandre Legris |
Examinateurs / Examinatrices : Simona Ispas, Christophe Domain, Fabienne Ribeiro, Roland Hayn | |
Rapporteur / Rapporteuse : Cyrille Barreteau, Bernard Legrand |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Résumé
Le système zirconium-hydrogène est très étudié dans le cadre de la sûreté nucléaire car la précipitation d'hydrures entraîne la fragilisation des gainages, à base d'alliage de zirconium. Il s'agit de la première barrière de confinement des produits radioactifs : son intégrité doit être maintenue tout au long de la vie des assemblages combustible, en centrale y compris en cas d'accident et post-centrale (transport et entreposage). De nombreuses incertitudes demeurent quant aux cinétiques de précipitation des hydrures et à l'impact des contraintes sur leur précipitation. La modélisation à l'échelle atomique de ce système permettrait d'apporter des clarifications sur les mécanismes en jeu. Les méthodes traditionnelles de modélisation atomistique sont basées sur des approches thermostatistiques, dont la précision et la fiabilité dépendent du potentiel interatomique qui les alimente. Or il n'existe pas de potentiel rendant possible une étude rigoureuse du système Zr-H. Cette thèse a permis de développer cet outil manquant en utilisant l'approximation des liaisons fortes. Au-delà de ce nouveau potentiel, ce travail donne un guide détaillé des nombreuses étapes d'une dérivation de tels potentiels avec la prise en compte de l'hybridation spd, ajustés ici sur des calculs DFT. Ce guide est établi tant pour un métal de transition pur que dans la perspective d'un couplage métal-covalent (carbures, nitrures et siliciures métalliques).