Dynamique et contrôle par laser de systèmes quantiques ouverts : application à la dynamique d'excitons dans des boîtes quantiques et dynamique vibrationnelle dans la carboxyhémoglobine

• Auteur / Autrice : Arunangshu Debnath
• Direction : Christoph Meier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de la matière
• Date : Soutenance en 2013
• Etablissement(s) : Toulouse 3

Mots clés

Mots clés contrôlés

Excitons

Interactions laser-plasma

Groupes quantiques

Mots clés libres

Non-Markovien

Interaction laser-matière

Contrôle quantique

Théorie du contrôle local

Boite quantique

Carboxyhemoglobin

Résumé

Cette thèse présente certains aspects de la dynamique quantique dissipative, en relation avec la possibilité de contrôler la dynamique par des impulsions laser mises en forme. La première partie concerne le transfert de population dans des boîtes quantiques InAs/GaAs. Dans ces systèmes, les conséquences sur la dissipation de l'interaction avec des impulsions sont analysées, en relation avec le transfert de population adiabatique. En particulier, le problème de la création robuste d'excitons ou de biexcitons est adressé par une méthode de la matrice densité non Markovienne, qui a la spécificité de pouvoir décrire les systèmes dissipatifs en interaction avec des champs externes fortes. La dynamique dissipative en interaction avec des champs externes forts peut être interprétée sur la base de transitions dissipatives entre états habillés. De plus, des paramètres laser, qui permettent un transfert de population efficace, sont déterminés. La deuxième partie concerne le transfert de population vers des états vibrationnels élevés du mode d'élongation de CO dans la molécule de carboxyhémoglobine. Sur la base d'un modèle fluctuant, des spectres pompe-sonde sont modélisés par des propagations de paquets d'ondes quantiques. La méthode de contrôle local est appliquée pour déterminer des impulsions laser qui induisent les processus de '' vibrational ladder climbing '' ou qui mènent à l'excitation de niveaux vibrationnels spécifiques, malgré l'effet des fluctuations induites par l'environnement de la protéine. Ces résultats constituent des références pour des réalisations expérimentales futures.

This thesis work analyses aspects of dissipative quantum dynamics, with a view to look for further possibilities of controlling the dynamics with shaped laser pulses. The first part concerns the problem of efficient population transfer in mesoscopic zero-dimensional solid state systems - InAs quantum dots embedded in GaAs matrix. In these systems the consequences of laser driving induced dissipation of exciton dynamics are analyzed, in relation to adiabatic population transfer. Specifically, the problem of robust creation of exciton and biexciton states are addressed through numerical simulations and analytical approaches using a non-Markovian density matrix based analysis, suitable for dealing with dissipative quantum dynamics under strong laser fields. A physical picture describing phonon induced dissipation among dressed state has emerged as a consistent interpretation of the underlying dynamics. Furthermore, suitable parameter regimes where efficient population transfer can be achieved are proposed. The second part deals with the population transfer to high lying vibrational states of the CO stretching mode of carboxy-hemoglobin molecule in the native protein environment. On the basis of a fluctuating potential for the CO stretching mode, ultrafast pump-probe spectra are simulated using quantum wave packet propagation. To this end, Local Control Theory was employed to find design a set of laser pulses which accomplish the 'vibrational ladder climbing' and selective state preparation despite the detrimental fluctuations induced by the protein environment. These results will be providing benchmarks for the future experimental efforts.