Spintronique organique : une étude de complexes à transition de spin de la molécule isolée au dispositif

Organic spintronics : an investigation on spin-crossover complexes from isolated molecules to the device

• Auteur / Autrice : Vincent Davesne
• Direction : Wulf Wulfhekel, Éric Beaurepaire
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de la matière condensée
• Date : Soutenance le 19/11/2013
• Etablissement(s) : Strasbourg en cotutelle avec Karlsruher Institut für Technologie
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg)
• Jury : Président / Présidente : Alouani Mébarek
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Gábor Molnár, Ulrich Husemann
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Ferdinand Evers

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie d'absorption X

Propriétés électriques

Couches minces

Spintronique

Mots clés libres

Spintronique organique

Transition de spin

Fe(phen)2(NCS)2

Absorption par rayons X

SOXIESST

Organic spintronics

Spin-crossover

Fe(phen)2(NCS)2

X-ray absorption

SOXIESST

Résumé

Nous avons étudié par STM, SQUID, Réflectivité X, Diffraction des rayons X, absorption optique et XAS des échantillons de Fe(phen)2(NCS)2 et Fe{[3,5-dimethylpyrazolyl]3BH}2 déposé par évaporation thermique sur des substrats de Cu(100), Co(100) et SiO2, et comparé avec des échantillons en poudre. Nous avons confirmé l'existence de l'effet de piégeage d'état de spin induit par les rayons X (SOXIESST), et étudié ses propriétés, en particulier dynamiques. Celui-ci dépend de l'intensité et de la structure du faisceau X appliqué, et est non-résonant. Nous suggérons que son efficacité est influencée également par les états de transfert de charge métal-ligand (MLCT). L'étude des molécules isolées a montré que l'on pouvait les faire transiter par une impulsion électrique, et construire ainsi des dispositifs memrésistifs, mais seulement si l'influence du substrat est suffisamment réduite. À l'aide d'un modèle thermodynamique simple, nous avons alors étudié les couches minces et montré que la coopérativité est réduite et que la température de transition est modifiée (plus grande pour la Fe-phen, plus faible pour la Fe-pyrz). Enfin, nous utilisons ces résultats pour construire des dispositifs multicouche verticaux Au/Fe-phen/Au dont les propriétés électriques, d'après nos résultats préliminaires, sont dépendantes des stimuli extérieurs (température, champ magnétique). Notamment, ils présentent un effet « diode » à la transition de spin.

We have studied by STM, SQUID, X-ray reflectivity, X-ray diffraction, optical absorption and XAS Fe(phen)2(NCS)2 and Fe{[3,5-dimethylpyrazolyl]3BH}2 samples deposited by thermal evaporation on Cu(100), Co(100) and SiO2 substrates, and compared with results on powder samples. We have confirmed the existence of the soft X-ray induced excited spin state trapping (SOXIESST), and investigated its properties, in particular dynamic aspects. The effect is sensitive to the intensity and the structure of the applied X-ray beam, and is non-resonant. We suggest that its efficiency is also governed by metal-ligand charge transfer states (MLCT). The study of single molecules has revealed that they could be switched by voltage pulses, and by this way building memristive devices, but only if the influence of the substrate is sufficiently reduced. We have then investigated thin films with the help from a simple thermodynamic model, and evidenced that the cooperativity was reduced and the transition temperature is modified (higher for Fe-phen, and lower for Fe-pyrz). Finally, we use these results to build multilayer vertical devices Au/Fe-phen/Au, and its electrical properties depends, according to our preliminary results, on the external stimuli (temperature, magnetic field). Notably, they present a “diode” effect at the spin transition.