Elaboration de nouveaux catalyseurs nanostructurés à base de sol de TiO₂ immobilisés dans un matériau monolithique ultraporeux d'alumine

Development of new nanostructured catalysts based on TiO₂sols immobilized in a monolithic ultraporous alumina

• Auteur / Autrice : Mohamed Bouslama
• Direction : Manef Abderrabba, Andrei Kanaev
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés
• Date : Soutenance en 2013
• Etablissement(s) : Paris 13

Mots clés

Mots clés contrôlés

Cristallochimie

Photocatalyse

Allotropie

Sol-gel, Procédé

Nanoparticules

Résumé

Ce travail de thèse a pour objectif d’étudier la possibilité d’immobilisation de nanoparticules de TiO₂ dans différentes classes de substrats d’alumine monolithique poreuse et d’inspecter leurs activités en photocatalyse. Les monolithes d’alumine sont obtenus par oxydation à l’air atmosphérique et à la température ambiante, d’une surface d’aluminium amalgamée. Après élaboration et consolidation par traitement chimique et/ou thermique, différents substrats sont obtenus, qui différent par leurs propriétés allotropiques, microstructurales, et leur surface spécifique. L’élaboration du photocatalyseur est réalisée selon un procédé sol-gel à partir du précurseur, tétraisopropoxyde de titane (TTIP) dans un réacteur sol-gel à micromélange rapide. L’immobilisation d’oxo-nanoparticules de TiO₂ est réalisée dans le même réacteur par imprégnation des monolithes d’alumine. Des traitements thermiques ultérieurs permettent d’obtenir des nanoparticules de dioxyde de titane en phase anatase. Les caractéristiques structurales des nanodépôts ont été quantifiées par diffraction des rayons X, adsorption de N₂, microscopie électronique à balayage et à transmission. La décomposition photocatalytique d’un polluant modèle (l’éthylène) a été effectuée dans un réacteur tubulaire à lit fixe. Des études sur l’influence de la température de traitement des dépôts sur la taille et la variété allotropique du TiO₂ immobilisé sur les différents types de supports sont détaillées dans ce travail. La répercussion des propriétés structurales et cristallochimiques sur l’activité photocatalytique est discutée mettant en évidence le rôle du substrat alumineux dans la stabilisation de la phase de TiO₂ la plus active en photocatalyse : la phase anatase.

This PhD work aims to explore the possibility of immobilization of TiO₂nanoparticles in different classes of ultraporous monolithic alumina and inspect their photocatalytic activities. The alumina monoliths are obtained by oxidation of alumina with atmospheric air and at room temperature. After development and consolidation by chemical and / or thermal treatments different substrates are obtained which differby their allotropic properties, microstructure and specific area. The preparation of photocatalyst is made according to a sol-gel process from the precursor: titanium tetra-isopropoxyde (TTIP). It is performed by a sol-gel reactor with rapid micromixing and in-situ particules granulometry contol. Immobilization of oxo-TiO₂ nanoparticles is carried out in the same reactor by impregnating alumina monoliths. Subsequent heat treatments lead to anatase nanoparticles of titanium dioxide. The structural characteristics of nanocoatings were studied by X-ray diffraction, N₂ adsorption, scanning and transmission electron microscopy. The photocatalytic decomposition of a model pollutant (ethylene) was carried out in a fixed bed tubular reactor. Studies of influence of processing temperature on size and allotropic form of TiO₂ immobilized on different types of substrates are detailed in this work. The impact of structural and allotropic properties on the photocatalytic activity is discussed, highlighting the role of the alumina substrates in the stabilization of the most active TiO₂ polymorph in photocatalysis: anatase.