Approches isotopiques intégrées du processus de dénitrification

Integrated isotopic approaches denitrification process

• Auteur / Autrice : Aurélie Mothet
• Direction : André Mariotti, Anniet Laverman, Mathieu Sebilo
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de l'environnement
• Date : Soutenance en 2013
• Etablissement(s) : Paris 6

Mots clés

Mots clés contrôlés

Nitrites

Isotopes -- Séparation

Dénitrification

Résumé

La dénitrification, processus de réduction du nitrate (NO3-) en diazote (N2), est considérée comme un processus d’épuration des milieux. Néanmoins, certains des intermédiaires réactionnels, tels que le nitrite (NO2-) et le protoxyde d’azote (N2O), lorsqu’ils s’accumulent, entraînent des effets néfastes sur l’environnement. Afin de limiter leur présence, résultant très largement des activités anthropiques, il est nécessaire de mieux comprendre les processus qui les produisent et les réduisent. Ce travail a consisté à tester, avec une approche couplée, les mesures des isotopomères du N2O, des d15N et d18O du N2O et du d15N des NO2- afin de tracer le processus de dénitrification dans son entièreté. L’originalité de ce travail repose sur la confrontation d’expérimentations menées en laboratoire avec des mesures in-situ. Les mesures in-situ réalisées sur des sites connus pour dénitrifier ont mis en évidence que la mesure seule des abondances isotopiques naturelles ne permet pas d’aboutir à la caractérisation de l’origine du N2O, si celle-ci n’est pas couplée à la détermination des valeurs de SP-N2O. Des expérimentations réalisées sur des communautés bactériennes en milieu contrôlé, ont permis d’expliquer la présence de valeurs élevées de SP-N2O dans l’environnement. Ainsi, ces valeurs de SP-N2O peuvent résulter (1) d’une part de N2O produit par la nitrification ou (2) d’autre part, de N2O en cours de réduction en N2 lors de la dénitrification. Enfin, l'étude de l’impact des valeurs de d15N du NO2- sur celles du e15N associé à la dénitrification a mis en évidence l'importance de considérer la dénitrification comme un processus à plusieurs étapes, sous peine de le sous-estimer.

Denitrification, reducing nitrate (NO3-) to dinitrogen (N2), is considerate like a purification process in environment. However, several intermediates, such as nitrite (NO2-) and nitrous oxide (N2O) lead to negative effects on the environment when accumulated. In order to regulate their production, resulting largely of the anthropic activities, it is necessary to improve understanding of the processes which produce and reduce them. This study aims to test, using a coupled approach, the measurements of N2O isotopomers, d15N and d18O of N2O and d15N of NO2-, in order to trace the total denitrification. The originality of this work lies on the confrontations of experiments lead in laboratory with in-situ measurements. In-situ studies showed that the measurements of the natural isotopic abundances alone does not reveal the N2O origin, and should be coupled to the determination of N2O-SP values. Experiments conducted with benthic denitrifying communities under controlled laboratory conditions explained the occurrence of high N2O-SP values in the environment. Thus, high N2O-SP values can be either the result of (1) N2O production by nitrification, firstly, or (2) N2O reduction to N2 during denitrification, where the N2O reduction to N2 occurs. Finally, the study on the impact of d15N-NO2- values on that of e15N related to denitrification has highlighted the importance to consider denitrification like a process with several steps, otherwise the importance of this process will be underestimated.