Proppriedades magnéticas, desordem de superfìcie e polarização por Intercâmbio de nanopartìculas magnéticas

• Auteur / Autrice : Franciscarlos Gomes da Silva
• Direction : Régine Perzynski, Jérôme Depeyrot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de la particule à la Matière Condensée
• Date : Soutenance en 2013
• Etablissement(s) : Paris 6 en cotutelle avec Universidade de Brasilia

Mots clés

Mots clés contrôlés

Résonance ferromagnétique

Spectroscopie Mössbauer

Hystérésis, Cycle d'

Résumé

Des nanoparticules magnétiques (NP) de 3 à 9 nm, de type cœur-coquille MnFe2O4@-Fe2O3 synthétisées chimiquement sont étudiées en poudre et en dispersions diluées à des fractions volumiques de 0,4 à 13,9 %. Nous étudions les effets de désordre de surface, d'anisotropie magnétique et le couplage d'échange de surface. Des mesures magnétodynamiques de Résonance FerroMagnétique démontrent l’anisotropie magnétique uniaxiale du cœur des NPs. Un modèle théorique décrivant la réponse magnéto-orientationnelle d’un ensemble de particules individuelles est ajusté aux données. Il confirme que l'anisotropie magnétique s'échelle avec la surface des NPs et permet de quantifier la dépendance thermique de l’aimantation du coeur. L'aimantation totale est mesurée en fonction de la température à 5T et en fonction du champ à 1,5 K dans des champs pulsés jusqu'à 52 T. L'aimantation totale ne sature pas même aux très hauts champs à cause des spins de surface désordonnés. La contribution de surface est évaluée en supposant additives les contributions du coeur et de surface. La spectroscopie Mössbauer confirme l'existence d’une couche de surface de spins complètement désordonnés. Les cycles d'hystérésis FC se décalent le long du champ appliqué, montrant un champ de couplage d'échange (exchange bias) entre spins du coeur et surface désordonnée. Une comparaison entre dispersions gelées et poudres permet de distinguer différentes contributions dans le champ d’exchange bias. En poudre les effets collectifs inter-particules sont très importants et un couplage intra-particule domine pour les dispersions gelées, éventuellement diminué par les interactions dipolaires aux fortes fractions volumiques.

Magnetic core/shell Nanoparticles (NP’s) chemically synthesized and based on MnFe2O4@-Fe2O3, of diameter 3 to 9 nm, are probed either as powders or as liquid dispersions from 0. 4 up to 13. 9%. We focus mainly on magnetization, surface disorder, magnetic anisotropy and Exchange Bias (EB) properties. Magnetodynamics of the cores is probed by FerroMagnetic Resonance (RFM) measurements, pointing out the NP’s uniaxial magnetic anisotropy. A theoretical model describing the magneto-orientational response of an ensemble of individual NP’s is adjusted to the data confirming that the magnetic anisotropy scales with NP’s surface and allowing to quantify the thermal dependence of the NP’s core magnetization. The thermal and field dependences of total magnetization are measured at 5T as a function of temperature and at 1. 5 K in a pulsed field experiment up to 52T. The total magnetization, analyzed as the sum of a contribution of the core and one from the disordered surface, does not saturate even though at very high fields because of the disordered surface. In-field Mössbauer spectroscopy confirms the existence of a surface layer of completely disordered spins. FC hysteresis loops, shifted along the field, show an EB associated to the coupling between the spins of the core and the misaligned spins of the surface shell. A comparison between frozen dispersions and disordered powders allows us to distinguish the influence of intra- and inter-particle interactions on the exchange bias. Interparticle collective effects dominate in the powder while an intra-particle exchange bias, eventually hindered by dipolar interactions at large volume fraction, is observed in frozen dispersions.